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首页 测试百科 实力铸就辉煌!不到一个月,吉林大学再发《Nature》!轰动世界!

实力铸就辉煌!不到一个月,吉林大学再发《Nature》!轰动世界!

无定形碳 非晶材料 sp3杂化

   0研究背景

无定形固体缺乏长程有序性,表现出许多优异的机械性能,并且通常易于成型用于应用。这些材料包括天然非晶固体、人造玻璃(氧化物和金属玻璃)、塑料、非晶半导体等,在许多领域生产和使用。许多其它无定形材料已经被提议使用,但是由于具有挑战性的合成条件,仍然没有被实现和探索。

无定形碳由于其可调的性质和在应用中的重要性而引起了广泛的研究兴趣。由于其键合的柔性,当sp、sp2或sp3杂化时,碳形成许多无定形结构。sp2键合的玻璃碳继承了短程/中程石墨有序性并具有导电性,其结构无序导致有利的性能,例如高硬度和强度以及低密度。然而,sp3杂化无定形碳的合成仍然是一个挑战,与硅和锗的情况相反,硅和锗容易形成无定形结构。sp3键浓度高达近100%的无定形碳可能继承结晶金刚石的短程/中程有序性,并有望继承其优越的性能。无定形碳中即使加入少量sp3键也能显著改变其性质。通过在高压和高温(HPHT)下处理玻璃碳获得的sp3含量约为22%的无定形碳显示出增强的韧性和弹性,并且通过在HPHT聚合和部分破坏C60分子获得的超硬、无定形、富含sp3的相可以划伤金刚石砧。

因此,人们付出了巨大的努力来合成几乎完全sp3键合的无定形碳。sp3杂化率为85–88%,硬度为45–88 GPa的类金刚石材料已制成薄膜,但由于合成方法的原因,通常含有氢。最近,在金刚石砧座中以50 GPa的压力对玻璃碳进行激光加热,产生了透明的sp3结合碳相,命名为无定形金刚石。此外,冲击压缩C60至55 GPa和2000K产生另一个富含sp3的无定形相。然而,显微结构的表征受限于微小的样品尺寸,并且对其性质的信息知之甚少。

   0研究成果

非晶材料继承了相应晶体的短程和中程有序性,因此保留了它的一些性质,同时仍然表现出新的性质。由于其在技术上的重要应用,sp2或sp2-sp3混合杂化的无定形碳已经被探索和制备,但是sp3浓度接近100%的大块无定形碳的合成仍然是一个挑战。这种材料继承了金刚石的短程/中程有序性,也应该继承其优越的性能。

为解决这个世界难题,近日,吉林大学姚明光教授、刘冰冰教授课题组通过在接近笼塌边界的压力下加热富勒烯,成功合成了毫米大小的透明、近乎纯的sp3无定形碳样品,其体积是早期研究中的103-104倍。合成的材料由许多具有类金刚石短程/中程有序的随机取向团簇组成,具有在任何已知非晶材料中观察到的最高硬度(101.9±2.3 GPa)、弹性模量(1182±40 GPa)和热导率(26.0±1.3 W·m-1·K-1)。它还显示出从1.85电子伏到2.79电子伏可调的光学带隙。这些发现有助于我们了解先进的非晶材料以及通过高压和高温技术合成大块非晶材料,并可能为非晶固体带来新的应用。

相关研究工作以“Ultrahard bulk amorphous carbon from collapsed fullerene”为题发表在国际顶级期刊《Nature》上。

据报道,就在上个月10月27日,吉林大学生命科学学院崔银秋教授团队利用最新的古基因组技术成功获得了中国新疆迄今最早的古人类基因组数据,在新疆史前人群的起源和形成的研究中取得重要进展,相关研究成果以“塔里木盆地青铜时代古人类基因组起源研究(The genomic origins of the Bronze Age Tarim Basin mummies)”为题,在《自然》(Nature)杂志上在线发表。不到一个月,两篇Nature,厉害了吉林大学!

   0图文速递

 

图1. 不同高温高压(HPHT)条件下回收样品的光学照片

 

图2. 从不同HPHT条件下回收的样品的XRD图谱、EELS、紫外-可见吸收光谱和原子构型

由于金刚石的熔点很高,超过4500 K,用液态碳淬火合成块状非晶金刚石是不可行的。另一种合成方法是通过非晶到非晶的转变,而利用sp3杂化制备块状非晶碳的一种很有前途的方法是在高压下加热已经形成的非晶碳,但面临的挑战是避免再结晶。特别是,通过压缩富勒烯,可以形成无定形碳相。这些相的详细结构取决于实验条件,如压力。在此,作者探索了在大体积压力机中,在C60笼型崩溃压力(20-37 GPa)附近进行HPHT合成实验。研究发现,以C60为原料,在接近27 GPa的压力和900-1000 ℃的温度下,成功地合成了毫米大小、透明、几乎完全的sp3杂化非晶碳。

 

图3. AC-3样品的透射电镜研究

图4. sp3非晶碳的力学和导热性能

研究表明,在20-27 GPa的压力下加热压缩C60,得到的无定形碳材料具有高纯度的sp3键合碳,并随着压力的增加而增加。AC-3样品的sp3杂化浓度最高(95.1±1.7%),在27 GPa处得到,富勒烯碳笼塌陷。从塌陷的富勒烯到sp3杂化的非晶碳的转变是一种加热诱导的非晶到非晶的转变,是一种由压力和温度条件控制的固相-固相转变。此外,快速淬火(约500 ℃ s-1)对于获得高质量的sp3杂化无定形碳至关重要。一个比较实验使用一个缓慢的温度下降 (5 ℃每分钟)产生非晶态材料,sp2浓度增加和性能的下降。

   0结论与展望

这种sp3杂化的非晶碳表现出更高的硬度(102 GPa),更大的弹性模量(1182 GPa)和更高的热导率(26 W m-1 K-1)。这些优异的力学和热性能、光学透明性、重量轻,以及可调谐的带隙(1.85-2.79 eV,远小于金刚石,但大于Si (1.10 eV)和GaAs (1.42 eV)),以及各向同性性能,提出了在不同领域的潜在新应用,并可能为非晶固体开辟新的应用领域。为吉林大学点赞!

   0文献

文献链接

https://www.nature.com/articles/s41586-021-03882-9

本文为e测试原创文章,未经允许,禁止转载。



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