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首次！西湖大学博士生，一作发Nature！

2023-03-17 14:16:44 0 121

研究背景

光发射，在爱因斯坦因发展其量子理论而获得诺贝尔奖的一个世纪后，已经成为探测材料化学和电子特性的主要实验方法。重点主要是分析初级光电子，即在材料内部被入射光子激发的电子，向表面传播而不被散射，最后逃逸到真空。相比之下，二次光电子的光谱结构，即在传输到表面的过程中由于非弹性散射过程而遭受能量损失的光激发电子，尤其是位于光发射光谱的低动能区域，在物理学和材料科学界受到的关注要少得多。

初级光电子主要带有电子基态的指纹，但次级光电子也编码了与多体激发态相关的复杂物理学特征，以及散射和传输过程中涉及的非平衡动力学特征，这些都是六十多年前提出的三步模型所描述的现象。尽管后来发展了一步法和其他更多的最新进展，对光发射过程的全面量子力学描述仍然是一项艰巨的任务。因此，直接从二次光发射光谱（SPS）中获得定量的见解或发现新的物理现象一直是一个挑战。

在材料方面，二次光电子具有关键的重要性，它决定了高效光阴极材料的性能，这些材料通常在本体或表面缺乏结晶性。一个典型的SPS具有连续的、整体无特征的线型和扩散的角度分布，没有远离光发射阈值的色散。二次光发射的这些特征为与光电阴极有关的实验和理论方法的早期发展提供了基础。这些方法是基于通过整合动能和/或角度自由度获得的物理参数，并被证明在评估和理解大多数现有光阴极的性能方面是令人满意的。这使得人们乐观地认为，目前的研究范式足以满足各种应用所需的持续材料发现和性能改进。

研究成果

光电阴极--利用光电效应将光子转化为电子的材料--是许多依赖光检测或电子束生成的现代技术的重要基础。然而，目前现有的光电阴极是基于传统的金属和半导体，这些材料大多是在六十年前被发现的，具有良好的理论基础。这一成熟领域的进展仅限于在复杂的材料工程基础上对光阴极性能的改进。在此，西湖大学何睿华教授与美国东北大学Arun Bansil教授等报告了通过简单的真空退火制备的SrTiO₃(100)单晶的重构表面的异常的光发射特性，这超出了现有的理论描述。与其他正电子亲和力（PEA）光电阴极不同，他们的PEA SrTiO₃表面在室温下产生离散的二次光发射光谱，这是高效负电子亲和力光电阴极材料的特征。在低温下，光发射峰值强度大大增强，非阈值激发时获得的电子束显示出纵向和横向的相干性，打破了已知记录，至少是一个数量级。在二次光发射中观察到的相干性的出现表明，在目前的理论光发射框架所包含的基础上，出现了一个潜在的新过程。因此，SrTiO₃是一类全新的光阴量子材料的第一个例子，为需要强相干电子束的应用开辟了新的前景，而不需要单色激发、电子过滤或光束收敛。相关研究工作以“Anomalous intense coherent secondary photoemission from a perovskite oxide”为题发表在国际顶级期刊《Nature》上。祝贺！

图文速递

图1. 在RT附近测量的SPS的T_A依赖性演化，hν=21.2 eV

图2. 在T_A=1100℃时测量的SPS随温度变化的情况

图3. T_A=1100 °C时，在5 K下测量的SPS特性

结论与展望

综上所述，研究者的发现突出了SrTiO₃(100)的2×1重构表面的光发射的惊人和独特的特征，这与所有现有的光电阴极材料不同（也见补充资料）。这些特征很难在目前基于三步模型的光电阴极理论框架中得到理解（关于一步模型和可能的共振状态的讨论，见补充资料）。

他们在此报告的异常现象的一个决定性特征是在二次光发射中从不相干中出现了相干。这一结果表明，一个新的过程负责观察到的相干性，它出现在已知的非相干性过程之上，这些过程参与了电子传输步骤并被三步模型所捕获。这个新的过程选择性地与峰1和峰2相关的最终状态相耦合。它似乎主要是由位于10.0eV以下的某一阈值以上的激发所触发的，该阈值不必与传统的光发射阈值相一致，例如峰1的7.35 eV（~E_peak1+E_G，其中E_G~3.25eV）。这一过程导致低T的少数电子的数量增加，而且其寿命也增加。这些寿命较长的少数电子能够从本体深处扩散，但实际逃逸深度受限于VUV的吸收长度。到达表面的电子可以飞过真空层并逃逸，从而产生了观察到的SPS特性。

虽然2×1表面重构似乎在使SrTiO₃(100)产生强烈的相干光发射方面发挥了作用，但表面重构和终止的类型在多大程度上产生了差异仍有待探索。对其他钙钛矿氧化物的研究有望对SrTiO₃的许多独特特征的作用进行深入了解，如其在RT附近的大介电常数，在低T下进一步增加两个数量级，在紫外线照射下甚至更多，以及其在低T下与hʋ有关的光导率的增强，超过三个数量级。他们的研究为以单晶量子材料为特征的光阴极研究打开了一扇未知的大门。准确地指出SrTiO₃中起作用的基本新过程的性质，有望开启新的物理学（见补充资料），补充当前的光发射理论框架。

文献链接：

https://www.nature.com/articles/s41586-023-05900-4.

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