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魔角石墨烯，又发《Nature》！

2023-11-23 16:07:14 0 93

一、研究背景

自发对称性破坏是凝聚态物理学的基础，因为量子相的出现通常伴随着对称性的降低。超导性和磁学分别为电荷守恒和自旋旋转对称性被打破提供了的典型例子。在强相关领域中，超导性通常与其他形式的对称性破坏同时发生，研究它们的复杂关系对许多平台来说都是一个深刻的挑战，包括不断增长的扭曲石墨烯多层膜家族。扫描隧道显微镜（STM）是一种用于识别某些对称破坏状态的公认工具，尤其是那些通过局部态密度（LDOS）分布在真实空间中留下直接特征的状态。然而，到目前为止，在魔角扭曲多层膜中创建大的、足够干净和低应变区域的固有困难任务，阻碍了STM产生足以明确诊断微观对称性破坏顺序的电子结构的空间图。因此，先前的研究主要集中在观察光谱特征和基本结构表征，特别是在魔角扭曲三层石墨烯（MATTG）中。直到最近，这个挑战已经在扭曲的双层中得到解决，但是，MATTG尚未在对称破缺阶的背景下进行探索。

二、研究成果

近日，加州理工学院Stevan Nadj-Perge和Hyunjin Kim（一作兼通讯）联合报道了通过扫描隧道显微镜（STM）研究了MATTG的相关相位，并确定了相互作用驱动的空间对称性破坏的显著特征。在低应变样品中，在每个莫尔晶胞大约两到三个电子或空穴的填充范围内，观察到石墨烯晶格的原子级重建，伴随着隧道光谱中的相关间隙。这种短尺度重组表现为Kekulé超晶胞，意味着电子之间的自发谷间相干性，并在与间隙发展相一致的宽范围磁场和温度下持续存在。覆盖几个莫尔单元的大尺度图进一步揭示了Kekulé图案的缓慢演变，表明原子尺度的重建与更长莫尔尺度上的平移对称性破坏共存。研究者使用自相关函数和傅立叶分析来提取这些相位的固有周期，并发现它们与理论上提出的不通约Kekulé螺旋阶相一致。此外，我们发现，莫尔条纹调制的波长随着空穴掺杂的增加而单调下降，而不是半填充带，并且弱地依赖于磁场。该研究对存在应变时MATTG相关相的性质提供了重要的见解，并表明超导性可以从谷间相干母态产生。相关研究工作以“Imaging inter-valley coherent order in magic-angle twisted trilayer graphene”为题发表在国际顶级期刊《Nature》上。

三、研究内容

1、MATTG中的Kekulé畸变成像

图1a显示了STM测量设置和扭曲三层石墨烯（TTG）的结构，其中第二层扭曲角度θ，第一层和第三层对齐。具有低异质应变区域（≈0.12%）和扭转角θ=1.60°，接近TTG的魔角值。从图1b，c可以看出，三层上的碳原子排列整齐，显示晶格常数为0.246nm的蜂窝结构，伴随着更微妙的大规模原子调制。这种调制虽然在形貌中可见，在dI/dV空间图中更为突出（图1d，e），其显示出清晰的晶格三重化模式。图1f证实了这种模式的周期性：与石墨烯晶格相对应的六个外峰伴随着六个内峰，对应于旋转30°的石墨烯倒数晶格矢量的1/√3。石墨烯晶胞的这种放大为√3×√3超晶格旋转30°，对应于之前用金属吸附原子修饰的单层石墨烯或量子霍尔机制中观察到的Kekulé畸变。一般来说，Kekulé畸变意味着布里渊区的减少，这由电子在K和谷之间的相干散射引起，通常称为谷间相干。

图1. 实验概述和揭示Kekulé图案的原子解析图

观察到的Kekulé畸变在很大程度上取决于栅极电压（图2）。在AAA位点附近，当MATTG费米能级处于远带（图2a，e）或接近电荷中性（图2c，g）时，Kekulé畸变完全不存在。相反，填充系数为-3<Γ<-2（图2b，f）和2<Γ<3（图2d，h）时，会出现非常明显的畸变。图2i总结了与石墨烯晶格峰相比的相对Kekulé峰强度。非零强度的区域与栅极光谱中存在绝缘间隙或伪间隙的区域匹配良好（图2j）。Kekulé峰的相对强度在很大程度上取决于偏置电压，并且当V_Bias与伴随（伪）间隙的LDOS峰相匹配时，其接近最大化。

图2. MATTG上Kekulé阶的V_Gate相关映射

2、莫尔平移对称性破缺

为了更准确地确定相关状态的性质，通过在ν=-2.3处的大面积dI/dV图(覆盖区域36nm×36nm，含20个莫尔纹AAA位点（图3a）)，研究Kekulé图案在相邻莫尔单位晶胞中的变化。在相邻AAA位点周围的两个区域（图3b，e），通过傅立叶变换滤波分解图，将Kekulé畸变的空间演化与底层石墨烯晶格分离。这些区域被选择为具有原子精确排列的石墨烯晶格（图3c，f）。尽管原始数据仅有细微差异，但傅立叶变换滤波的Kekulé图案显示，黄色窗口中的亮点（高强度）（图3d）在蓝色窗口中变为黑点（低强度）（图3g），反之亦然。这种二分法确定了两个相邻莫尔点之间的Kekulé畸变显著变化。

为了量化整个映射区域的空间变化，扩展了上述方法，并创建了Kekulé自相关图。图3h中的放大图显示了自相关和原子尺度晶格三重（三个晶胞）模式的快速演变（图3i-l）。在莫尔尺度上，该Kekulé图沿l1和l2方向显示出清晰的条纹状红蓝图案，但沿l3方向显示出弱相关性。观察到的周期性显示了垂直于l3方向的波矢量q_Kekulé的调制，其约为莫尔倒数晶格矢量的一半（对于该填充因子），对应莫尔晶胞近乎翻倍。

图3. 莫尔条纹平移对称性破坏的证据

3、Kekulé调制波矢量

图4a显示了图3a中所示图谱的傅立叶变换。与小的真实空间区域的傅立叶变换图像相反，这里石墨烯倒易晶格和Kekulé峰由卫星峰装饰，反映了原始图像中较长波长的莫尔条纹。在图4b-d中，标记了石墨烯倒易晶格矢量G₁、G₂和G₃的确切位置。基于这些矢量，可以准确估算石墨烯尺度上均匀Kekulé图案的傅里叶变换峰的位置，即K₁=(G₁+G₂)/3，K₂=(G₂+G₃)/3和K₃=(G₃-G₁)/3（图4e-g）。

提取的Kekulé调制波矢量q_Kekulè不随V_Bias而变化，但随V_Gate单调演变，并且通常与莫尔势不一致。关于空穴掺杂从ν=-2到-2.5，q_Kekulé总是在误差条内沿着g₃莫尔倒易晶格矢量指向（图4i），但幅度增加，最终在相应点g₃/2附近穿过莫尔布里渊区（MBZ）边界（图4l）。注意，这些结果与图3中的真实空间自相关分析一致。此外，观察到的调制对磁场是相当坚固。

图4. 从傅立叶变换图中提取的IKS波矢量

接下来，讨论了观测结果对Γ=-2和-2.5之间相关态的性质。Kekulé图案的识别（通常不匹配、掺杂相关的波矢量缓慢调制）表明存在IKS阶。从理论上讲，IKS状态由单个波矢量q_IKS的谷间嵌套不稳定性引起，在小异质链（约0.1-0.2%）存在的情况下，与MATTG样本的值相当。所产生的有序产生了晶格三重模式，该模式沿着q_IKS设定的方向，在波长为2π/|q_IKS|的莫尔晶格位点之间缓慢变化（图4h）。该矢量与提取的调制波矢量q_Kekulé不同。尽管q_IKS表征了相对于莫尔晶格的变化，但q_Kekulé测量了相对于石墨烯晶格的晶格三重阶的调制。这两个矢量通过连接莫尔布里渊区中心γ和莫尔布里渊区角κ的动量偏移而相关（图4h）。

四、结论与展望

该研究显示了与MATTG中的对称性破坏直接相关的其他几个特征。在许多傅立叶变换图中，观察到沿着窄条纹区域的傅立叶变换卫星峰被抑制，在C3对称性破坏的情况下形成了类似窗扇的特征。这些窗扇在石墨烯倒易晶格矢量峰和Kekulé峰内的各种填充因子下被解析。此外，与石墨烯晶格尺度上的C3对称性破坏一致，这些窗扇并非出现在傅立叶变换图的所有方向上。这一观测结果与在Γ=-2附近的IKS基态一致。在V_Gate=0V的电荷中性附近观察到类似特征，未检测到晶格三重序。对于该栅极电压，进一步观察到石墨烯键的优选方向性和AAA位点附近的dI/dV信号的空间演变，与向列半金属基态一致。这些发现进一步突出了STM区分莫尔异质结构中各种对称破基态的能力。

最后，研究者对IVC有序的光谱检测和表征为围绕超导电性的起源和MATTG中伴随的伪间隙相的谜题提供了见解。在之前报道的非常规超导性的填充物中，谷间相干的出现限制了理论场景。进一步限制，即通过归一化Kekulé峰强度量化的IVC阶的强度，在伪间隙状态下是最大的（ν≈-2.3～-2.5），而不是在ν=-2绝缘相。在该填充范围内也观察到MATTG其他性质，包括从U型到V型隧穿光谱的演变，以及tranist观察到的Ginzburg-Landau相干长度和最大临界温度的急剧变化。将MATTG现象学的这些不同方面联系起来，对未来的理论和实验提出了挑战。另一个悬而未决的问题是，在强相关的石墨烯基系统中，IVC顺序有多普遍，因为它不仅在魔角双层和三层中发现，而且在高磁场下石墨烯中也发现。

文献链接：

https://www.nature.com/articles/s41586-023-06663-8

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