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厉害了！不到两月，南京大学近日再发《Nature》！解决世界难题！

2022-03-24 18:03:58 0 445

一、研究背景

在一些电介质晶体中，晶胞的结构使正负电荷重心不重合而出现电偶极矩，产生不等于零的电极化强度，使晶体具有自发极化，且电偶极矩方向可以因外电场而改变，晶体的这种性质叫铁电性（ferroelectricity）。通常，铁电体自发极化的方向不相同，但在一个小区域内，各晶胞的自发极化方向相同，这个小区域就称为铁电畴(ferroelectric domains)。两畴之间的界壁称为畴壁。若两个电畴的自发极化方向互成90°，则其畴壁叫90°畴壁。此外，还有180°畴壁等。

最近的发现表明，铁电极化可以形成复杂的拓扑结构，包括通量闭合畴、旋涡、迷宫畴、极性skyrmion斯格明子畴、merons等。拓扑一词源自于数学，是指几何图形或空间能在连续形变后保持性质不变的特殊结构。过去的几十年中，科学家们将拓扑学作为一种工具引入物理学，通过控制自旋、电荷、轨道和晶格的自由度，将真实空间序参量组装成拓扑结构，在流体动力学、超导和铁磁等领域均有广泛研究。

由于极化和电荷分布的不连续性，不均匀的极性织构可以产生不同于体畴的新兴功能，具有在下一代电子器件中的新颖应用的潜力。例如，一组纳米大小的极性斯格明子，如果它们能被容易地读取和写入，将有希望用于每平方英寸超过太比特的超高密度记录。尽管这些丰富的物理性质和有前途的潜在应用，但将这些拓扑结构集成到硅基技术中仍然具有挑战性，因为它们主要在单晶氧化物衬底上生长的超晶格中观察到。

二、研究成果

铁电体中的拓扑畴由于其新颖的功能和在电子器件中的潜在应用，最近受到了广泛的关注。然而，到目前为止，这种拓扑极性结构只在氧化物衬底上生长的超晶格中观察到，这限制了它们在硅基电子学中的应用。近日，南京大学吴迪教授、聂越峰教授和加州大学欧文分校潘晓晴教授合作报道了在转移到硅上的钛酸铅/钛酸锶双层膜中实现了室温类skyrmion极性纳米畴。此外，外部电场可以可逆地将这些纳米畴转变为另一种极性织构，这大大改变了它们的电阻行为。极性构型调制电阻归因于两种极性织构核心中不同的能带弯曲和电荷载流子分布。在硅上集成高密度(每平方英寸超过200千兆位)可切换的类skyrmion极性纳米畴可以实现在氧化物中使用拓扑极性结构的非易失性存储器应用。相关研究工作以“High-density switchable skyrmion-like polar nanodomains integrated on silicon”为题发表在国际顶级期刊《Nature》上。据报道，2022年1月17日，南京大学谭海仁团队及加拿大多伦多大学Edward H. Sargent在Nature在线发表题为“All-perovskite tandem solar cells with improved grain surface passivation”的研究论文，不到两月，南京大学今日再发Nature，太强了！祝贺南京大学！

吴迪，1996年本科毕业于南京大学物理系，2000年博士毕业于南京大学物理系，随后进入南京大学材料科学与工程系工作，曾在法国国家科学研究中心图卢兹材料表征中心访问研究。现为科技部国家重大科学研究计划项目首席科学家。教育部长江学者特聘教授，基金委杰出青年基金，万人计划科技创新领军人才。

聂越峰，教授、博士生导师、海外高层次青年人才、获江苏省“双创人才”及南京大学“紫金学者”人才基金资助、国际学术期刊《APLMaterials》的顾问委员会成员。2011年毕业于美国康涅狄格大学物理系，获物理学博士学位；2011-2014年在康奈尔大学材料研究中心从事博士后研究；2015年加入南京大学并建成具有国际先进水平的氧化物分子束外延（Oxide-MBE）及原位角分辨光电子能谱（ARPES）实验平台。

潘晓晴，教授，现为加州大学欧文分校(UCI)化学工程与材料科学教授、物理与天文学教授、Henry Samueli工程院主席、加州大学欧文分校Irvine材料研究所(IMRI)首任主任。在加入UCI之前，潘晓晴教授为Richard F.和Eleanor A. Towner Endowed讲座教授，材料科学与工程教授，以及密歇根大学安娜堡分校电子微束分析实验室主任。潘晓晴教授在南京大学获得物理学学士和硕士学位，在德国萨尔大学获得物理学博士学位。他是美国陶瓷学会，美国物理学会，美国显微学会和材料研究学会委员。

三、图文速递

图1. 来自PFM测量的PTO₂₀/STO₁₀双层中的高密度极性纳米畴

图2. 通过矢量PFM和4D STEM对PTO₂₀/STO₁₀双层中的极性纳米畴进行极化映射

在这里，作者展示了在转移到硅(PbTiO₃，钛酸铅(PTO)；SrTiO₃_，钛酸锶(STO)上的独立(PbTiO₃)₂₀/(SrTiO₃)₁₀双层中观察到的高密度(约200 Gbit平方英寸)类skyrmion极性纳米畴。这些纳米畴在外部电场下是可切换的，通过在两种类型的极化结构之间可逆地切换来极大地调制电阻，提供了使用拓扑极性结构设计非易失性铁电存储器的途径。使用水溶性铝酸锶作为牺牲层。然后通过将SAO缓冲层溶解在去离子水中来释放双层，并层压在镀铂的硅(Si) (001)衬底上(图1a)。

双层的畴结构由矢量压电显微镜(PFM)表征。原始状态显示了两种类型的圆形纳米域，它们在图1b中用红色和蓝色圆圈突出显示，它们的放大PFM图像分别在图1c、1d中显示。有趣的是，这些极性纹理与样品的地形没有直接关系。对于红圈纳米畴，垂直PFM (VPFM)振幅图像显示环形暗对比度，相位图像显示中心的离面偏振和周围背景区域的离面偏振之间的180°相位反转。横向PFM (LPFM)相位图像显示了半紫色和半黄色的对比度，而振幅图像显示了被暗线分开的圆形明亮对比度，表明了沿垂直于悬臂的方向的横向极化分量的相位反转。通过顺时针旋转样品一组给定的角度(图2a)，LPFM振幅图像中的暗线随着悬臂连续旋转，并且相位图像总是显示悬臂左侧和右侧之间偏振的180°相位反转，这意味着面内偏振具有关于纳米畴中心的旋转对称性。按照先前研究中提出的方法，面内矢量PFM映射显示红圈纳米域具有中心发散的图案(图2b)。计算这些纳米畴的发散度使我们能够区分四畴涡旋和类skyrmion气泡之间的中心发散畴。结合面外和面内偏振信息，图1c中示意性地描绘了红圈纳米域的极性织构，这表明这些红圈纳米域是Néel型skyrmion状纳米域。

图3. PTO/STO双层膜中类skyrmion纳米畴的有效哈密顿模型模拟

图4. 集成在硅上的极性纳米畴的电阻行为

图4c示出了解释观察到的现象的可能机制。夹在底部电极和导电尖端之间的双层系统形成结，并且如果纳米域可以在绝缘状态和导电状态之间切换，则其电阻可以被调节。与在铁电畴壁中观察到的高导电通道类似，由于存在如此大的极化发散，因此预计在中心发散纳米畴的核心附近导电性会增强并不奇怪。相反，由于在中心会聚的纳米域中不存在面外极化的反转，其核心附近的极化发散较低，因为电偶极子不需要经历完全的面内取向来桥接核心和周围背景处的反平行取向。因此，两种类型的纳米畴导致不同的势垒宽度和结的能带图，产生不同的电阻状态(图4c)。如PFM、4D STEM和计算模拟所示，极性纳米畴的横向尺寸约为30纳米或更小，对应于每平方英寸约200 Gbit或更高的像素密度，这高于商业化存储设备和人工合成的铁电纳米点阵列中的像素密度。

四、结论与展望

总之，作者报道了在转移到硅上的PbTiO₃/SrTiO₃双层中观察到的两种类型(中心发散和中心会聚)的类skyrmion极性纳米畴，它们可以通过施加外电场而相互转换。基于这些拓扑纳米畴的高密度电阻存储器已经被证明，并且“开”和“关”状态可以通过切换纳米畴的类型来控制。这种集成在硅上的极性结构有几个独特的优点。(1)因为只有一层类skyrmion的纳米畴而不是多层相互作用的skyrmion，更容易通过外部电场切换每个单独的纳米畴，从而实现有效的“写入”操作。此外，在多层纳米域之间没有干扰的情况下，它能够通过PFM测量直接绘制偏振图案，这实际上是一种非破坏性的“读取”操作。(2)因为它是电阻状态的直接测量，所以这种“读”操作可以比常规铁电随机存取存储器快得多，在常规铁电随机存取存储器中，读过程是破坏性的，需要读后写结构。(3)更重要的是，这种独特的结构可以集成在硅片上。在硅上集成高密度可切换的类skyrmion极性纳米畴可以实现在氧化物中使用拓扑极性结构的非易失性存储器应用。

五、文章

文献链接：

https://www.nature.com/articles/s41586-021-04338-w

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