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魔角石墨烯，又登《Nature Materials》！

2022-07-19 17:22:04 0 329

一、研究背景

莫尔量子物质是由晶格失配或以相对扭曲角度堆叠两个或多个原子薄材料所产生。近年来，受魔角扭曲双层石墨烯（MATBG）发现的推动，已经创建了具有不同组成层和结构类型的莫尔系统，具有许多相关态和拓扑状态。在莫尔系统中发现并再现了各种现象，如相关绝缘体、量子反常霍尔效应、铁磁性和广义维格纳晶体等。

然而，尽管在莫尔系统中观察到大量相关相位，但稳健超导性似乎最不常见。仅在MATBG中发现可再现的莫尔超导电性，最近在魔角扭曲三层石墨烯（MATTG）中发现了强健超导电性。值得注意的是，MATTG中的超导电性持续到面内磁场，约为常规超导体泡利极限的3倍，而MATBG中的临界磁场基本上没有违反泡利极限。

二、研究成果

近日，麻省理工学院Pablo Jarillo-Herrero课题组（Jeong Min Park和曹原为共同一作）报道了魔角扭曲四层石墨烯和魔角扭曲五层石墨烯的超导性，从而建立了交替扭曲魔角多层石墨烯作为一个强大的莫尔超导体“家族”。研究表明，成员共享的平带在超导性中起着核心作用。在平行磁场中的测量，特别是泡利极限破坏和自发旋转对称破缺的研究，揭示了N=2和N>2层结构之间的明显区别，与它们对磁场的轨道响应之间的差异一致。该研究扩展了新兴的莫尔超导体家族，为设计新的超导材料平台提供了具有潜在影响的新见解。

相关研究工作以“Robust superconductivity in magic-angle multilayer graphene family”为题发表在国际顶级期刊《Nature Materials》上。

三、图文速递

研究者制备并测量了魔角扭曲四层石墨烯和魔角扭曲五层石墨烯（分别为MAT4G和MAT5G），在两个系统中都观察到了强大的超导性，从而建立了交替扭转魔角多层石墨烯作为一个新的强大莫尔超导体“家族”。值得注意的是，对多个MAT4G和MAT5G设备进行测量，几乎所有设备都显示出强大的超导性。并且 MATTG超导器件的器件成品率也非常高，这表明与MATBG相比，N>2的魔角系统的超导相更不容易松弛。一般来说，具有更多层和更大扭曲角的莫尔结构本质上不易受到机械松弛的影响。

图1. 魔角多层石墨烯

MAT4G和MAT5G中的正常状态电阻率远低于MATBG和MATG，这可能是由于存在超高色散迪拉克带，其提供了平行的导电通道。另外，MAT4G和MAT5G中出现超导性的填充因子范围比MATBG和MATTG宽，开始接近ν=±1，达到ν=±3以上。尤其MAT5G中的超导电性扩展到或甚至可以超过ν=+4。与MATBG相比，MATG还具有更宽的圆顶，表明增加层数可能会增加超导电性的相空间稳健性。然而，还应注意，对于N>2，ν并不表示平坦带的填充因子，因为栅极诱导的一些载流子填充色散带。随着N的增加，这种效应会更加明显，因为附加色散狄拉克带的数量为N−2。且随着N的增加，层间载流子的不均匀分布可能会改变平带中的有效填充因子。此外，与MATBG中的相对绝缘状态相比，ν=±2时的相关电阻状态（如果存在）比MATTG中的电阻状态小，在某些情况下甚至没有。这种趋势可再次归因于随着N的增加，费米能级上对应于ν=±2的附加狄拉克带。即使平带打开了相关间隙，这种附加狄拉克带的存在也会将使整体结构无间隙。

研究者测量了MAT4G和MAT5G的V-I曲线，证实了这些新成员的真实稳健的超导性。此外，还测量了临界电流与垂直磁场的关系，揭示了类夫琅和费振荡模式（图2c，适用于MAT4G设备）。研究者注意到，由于这些多层系统中没有强绝缘态，像MATBG一样，只能通过构造栅极定义的约瑟夫森结来获得类夫琅和费图案。在MAT4G中测得的金兹堡-朗道相干长度较短，约为20 nm，表明耦合相对较强，如在MATTG中所观察到的。

图2. MAT4G和MAT5G中的稳健超导性

深入了解家族成员之间的潜在机制和差异一种方法是通过对平行于样品2D平面施加磁场的响应（B∥）。通常，磁场通过诱导涡流或通过作用于库珀对自旋分量的塞曼效应闭合间隙来抑制超导性。对应用于2D超导体的B∥，前者的影响基本上不存在；对于具有可忽略自旋-轨道相互作用的常规自旋单重态超导体，后一种效应导致标称泡利顺磁极限，BP=(1.86 TK⁻¹)×Tc，其中Tc是超导性的临界温度。在MATBG中，临界面内磁场Bc∥ 并没有比BP大多少，超导性在这样的场周围消失了。在MATTG中，B∥ 的强度要弱得多，超导电性可以维持在比标称泡利极限大3倍的磁场中。MATBG和MATTG是该家族中的近亲，它们之间的巨大差异可能源于多种原因，包括面内轨道效应的作用、超导配对对称性的差异和/或不同的库珀对自旋配置。另外，在不同的B∥方向下，MATBG中超导态的响应显示了一个有趣的旋转对称性自发破缺。虽然MATBG中的莫尔晶格具有六重旋转对称性，但Bc∥仅显示了双重对称性（图3a），表明在超导状态下发生自发向列有序。因此，研究该家族中其他成员的这些现象可以帮助阐明其潜在起源，并提供有关超导性质的信息。

图3b-d显示对于MATTG、MAT4G和MAT5G，最高可达1 T，在这三个系统中，超导体到正常状态的转变对B∥的方向没有任何明显的依赖性，不同电阻值下的轮廓大致呈圆形。这与MATBG形成鲜明对比，在MATBG中可以清楚地看到细长的椭圆轮廓，表明Bc∥具有双重各向异性。在我们测量的所有样品以及在所有超导圆顶中，零温度临界场Bc∥（0）数值始终超过泡利极限约2倍，如图3h，i所示。这种一致性表明泡利极限破坏可能是MATTG、MAT4G和MAT5G中超导状态固有的，而不是自旋-轨道耦合或强耦合效应的结果。

图3. 超导状态的平面内磁场依赖性

在2D超导体中，如魔角族，B∥ 不诱导涡流，当电子在不同层之间隧道时，有效动量增加可以扭曲费米表面的形状，这可以作为超导电性的配对断裂效应。对于MATBG，配对断裂效应与自旋塞曼效应产生的效应具有相似的幅度，有效g因子约为2。换句话说，MATBG中的面内轨道效应可以解释在标称泡利极限量级的场中抑制超导性的原因。轨道耦合的差异也可能决定整个家族中出现的向列性。对于N=2（MATBG），这会导致费米表面发生相当大的畸变，这为B∥ 耦合到超导序参量，该耦合取决于B∥的方向。当考虑应变或密度波等其他多体效应的进一步固定时，可能导致观察到的双重向列性。相比之下，对于N>2结构，两个谷中的费米表面具有最小的畸变（没有位移场），因此在B∥和超导序参量的轨道部分之间没有直接耦合。而B∥仍然可以耦合到自旋自由度，这些石墨烯系统中弱的自旋-轨道相互作用阻止耦合到轨道部分，因此不可能形成向列性或其他类型的各向异性相。

虽然奇数N的gorb预计为零，且临界磁场原则上应无限大，但我们在实验中发现MATTG的泡利极限为~3，MAT5G的泡利极限为~2。此外，理论计算的gorb强烈依赖于应用的位移场，而实测的泡利极限破坏仅随位移场发生微小变化。对于N≥ 3，层间位移场的分布可能与系统中的相关效应交织在一起，即使没有施加外部位移场，原则上也可能存在自发的内部位移场。各层之间的扭曲角度略有差异可能会进一步修正位移场效应。希望这些问题将通过未来的研究得到澄清。

图4. 平面内磁场轨道效应

四、结论与展望

在N=2到N=5的魔角族所有成员中发现超导性，对其机制有着深远的影响。无论层数多少，超导电性的存在意味着所有这些系统共享的特殊平带可能在形成强大的超导电性方面发挥关键作用。此外，所有这些结构共享的C2zT对称性也可能是超导稳健性背后的一个重要因素，由于迄今为止研究的大多数缺乏这种对称性的莫尔系统似乎不是坚固的超导体。这些发现为该moiré族异常强超导性的可能潜在机制的理论提供了强有力的约束。

五、文献

文献链接：

https://www.nature.com/articles/s41563-022-01269-3

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