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哈工大+鹏程实验室，最新《Nat. Mater.》！

2023-11-08 09:18:34 0 224

一、研究背景

光在介质中传播时，以线性或非线性的方式与物质相互作用。原则上，散射光或辐射光携带着有关介质的有价值的信息，例如表面粗糙度、缺陷、光学各向异性和光学纳米结构。结合适当的逆问题模型，可以通过测量不同角度和频率的光场来获取上述信息。在过去的二十年里，人们对角度分辨光谱分析进行了深入研究，并成功地将其用于鉴定极紫外反射镜的性能、识别早期肿瘤，甚至确定单个分子的取向。尽管取得了成功，但传统方法（如背焦平面成像和基于样品逐步旋转的方法）往往需要亚米级的光学装置和昂贵的仪器。高性能、高性价比、结构紧凑的角度分辨光谱仪仍然缺失，从而严重制约了许多新兴应用的出现，如物联网设备、护理点诊断和消费电子产品。

二、研究成果

小型角分辨光谱仪的主要障碍在于单个光谱仪的占地面积。商用光谱仪具有高分辨率，但对于集成系统来说过于笨重。在先进的纳米光子学和重建算法的帮助下，光谱仪已成功缩小到亚毫米级或数十微米级。然而，具有足够光谱分辨率的光谱仪仍然高达 22×8 μm²。为了适应基于平面纳米光子学的角度分辨成像，光谱仪的占地面积必须进一步缩小一个数量级以上。此外，迄今为止演示的微型光谱仪都是单器件。与互补金属氧化物半导体（CMOS）兼容的技术和设备成本很少被考虑用于扩大到光谱仪阵列。在此，鹏程实验室研究人员利用纳米光子学的最新突破，展示了紧凑型角度分辨元光谱仪。相关研究工作以“Compact angle-resolved metasurface spectrometer”为题发表在国际顶级期刊《Nature Materials》上。祝贺！

三、图文速递

图1. 角度分辨超表面光谱仪的设计原则

图 1a 描述了他们的角度分辨光谱仪的简图。它由金属透镜和光谱仪阵列组成。金属透镜可将来自不同位置但角度相同的入射光转换到其背面焦平面上的一个点。然后，与角度相关的输入信号（例如，实际应用中分析物的透射、散射、荧光和拉曼光谱）在后焦平面上转换成各种图案。微型光谱仪阵列可记录这些图案随位置变化的强度和光谱内容，通过重建算法同时提供背焦面图像和随角度变化的光谱（图 1b）。金属透镜和微型光谱仪阵列取代了传统的物镜、成像光路、狭缝和光谱仪，使亚米背焦面成像仪器的尺寸可压缩到数百微米。

图 1c 展示了阵列中微型光谱仪的示意图和工作原理。基本上，穿过超表面的光线会被调制，然后被下面的光电探测器吸收。他们以钙钛矿光电探测器为例，因为它们易于加工、灵敏度高，而且与多种辅助材料兼容；不过，它们也可以被其他光电探测器（例如，目前商业化的电荷耦合器件和 CMOS 器件）所取代，从而扩大他们概念的应用范围。光电探测器信号表示为 S_i = ∫I(λ)T_i(λ)η(λ)dλ，其中 I(λ)、T_i(λ) 和 η(λ) 分别是入射光的光谱、超表面的透射率和光电探测器的光谱响应率。原则上，光谱分辨率与光谱仪的光响应有关（T_i(λ) × η(λ)）。与受限的材料特性相比，超表面的光学共振可以随意定制，从而为高光谱分辨率提供了更多的设计度。在他们的实验中，他们选择了一个由横杆组成的二维元表面。单个纳米粒子和周期性图案之间的相互作用使超表面在 T_i(λ) 中具有丰富的光谱特征，例如尖锐的峰值和宽带背景。这些光谱特征与超表面中不同的场分布相对应，因此可单独对外部扰动（如周围折射率）做出响应。通过渗透液晶和施加驱动电压，一个具有八个可调步骤的微米级超表面足以产生一系列相关性较低的 T_i(λ)，如同传统的超表面阵列，从而以高精度、高分辨率（图 1d、e）、小尺寸和较短的采集时间重建光谱。

图2. 紧凑型超表面光谱仪演示

图3. 利用紧凑型超表面光谱仪表征微激光器

除了稀疏光谱之外，他们还对光谱仪重建密集和混合光谱的能力提出了挑战。图 3a 显示了一个半径约为 13.7 nm、支持回音壁模式 (WGM) 激光的钙钛矿基微盘的俯视 SEM 图像。微圆盘由倍频钛宝石激光器（400 nm，100 fs 脉宽，1 kHz 重复率）激发，发射由商用光谱仪和他们的光谱仪记录。实验结果显示为蓝色和橙色线条（图 3b）。他们的 4×4 μm² 光谱仪可以很好地分辨宽光致发光峰和高密度周期性 WGM 峰，并且与参考光谱非常匹配。自由光谱范围（图 3b）约为 1.2 nm，半最大全宽仅为 0.9 nm。因此，他们知道他们的光谱仪有能力分辨宽光谱范围内的复杂光谱。我们用半径为 90.99 μm 的更大钙钛矿微盘来检验光谱仪的分辨极限。图 3e 显示，波长相差 0.4 nm 的两个峰被清晰地分辨出来。

除了波长之外，还可以通过考虑光电流的绝对值来解析发射光谱的相对强度。图 3c 中描述了一个例子，其中记录并重建了不同泵浦通量下钙钛矿微盘激光器的发射。在低泵浦功率下，光谱是以 530 nm 左右为中心的宽带光致发光。随着激励的增加，宽光致发光峰略有增加，而在约 550 nm 处出现窄峰，并急剧增加。当泵浦通量为 1.35 μJ cm^-2 时，WGM 峰的强度远高于光致发光。通过对 545 至 558 nm 光谱范围内的强度进行积分，他们绘制了输出强度与泵浦通量的函数关系图（图 3d）。

图4. 用于光谱成像的超表面光谱仪阵列

他们的光谱仪的光谱分析性能与 CMOS 兼容的制造工艺相结合，有利于从单个光谱仪扩展到光谱仪阵列，是高光谱成像的理想选择。他们制作了一个光谱仪阵列，并测试了其光谱成像性能。图 4a 中的显微图像显示了光谱仪阵列及其读出电路。整个光谱仪阵列占地面积约为 50×50 μm²，由 10×10 个独立的光谱仪组成。SEM 图像（图 4a，插图）显示了内部超表面和光电探测器的详细信息。所有结构参数都与单个光谱仪（图 2a）相同，屏幕上显示的是一只卡通狮子，并通过光学透镜投射到光谱仪阵列上（图 4a）。每个光谱仪的光电流测量结果都会被记录并重建为光谱数据立方体（x、y、λ）。立方体的横截面与各个波长的照片图像相关（图 4b）。通过沿 λ 对光谱立方体进行积分，可获得伪彩色图像（图 4c）和光谱测量结果（图 4d），与光学测量结果几乎相同。因此，光谱仪阵列可以发挥比光谱成像相机更大的功能，表征与位置相关的光谱信息。

图5. 角度分辨光谱分析和成像

四、结论与展望

总之，他们将最近在纳米光子器件和重建算法方面取得的突破结合起来，成功地将光谱仪的占地面积缩小到 4×4 μm²。由于器件尺寸和纳米制造技术的进步，他们将光谱仪的概念扩展到了元阵列器件，并将其与金属透镜直接集成。因此，据他们所知，他们首次展示了一种体积小、光谱分辨率高、动态范围大和角度分辨率高的紧凑型角分辨光谱仪。他们的光谱仪对功耗和计算资源的要求也很低，能很好地与现代便携式设备兼容。随着单晶钙钛矿光电探测器的发展，他们的角度分辨光谱仪可以通过开发衍射极限光谱仪，并将其与具有大视场和宽带消色差等先进功能的金属透镜相结合，得到进一步改进。这项研究将为光学成像、护理点检测和可穿戴光电子技术带来新的范例。

文献链接：

https://www.nature.com/articles/s41563-023-01710-1

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