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这对“神雕侠侣”，又发《Science》！今年第三篇Nature/Science！

2021-10-19 15:31:42 0 853

研究背景

微生物燃料电池(MFCs)可以通过微生物代谢直接将储存在许多可生物降解有机物来源中的化学能转化为电能。多种多样的细菌种类和多种多样的燃料使得使MFC成为通过生物质和废水处理进行可再生生物发电的有吸引力的技术。因此，MFCs越来越受到学术界和工业界的关注。在驱动这些系统的细菌中，希瓦氏菌属物种被广泛研究用于生物修复和环境能量回收，因为它们在需氧和厌氧环境中都生长强健并且在土壤和海水中分布丰富。然而，从典型的希瓦内拉MFC获得的电流密度和功率密度对于实际应用来说通常太低。低功率输出在很大程度上受到细菌阳极的限制，因为细菌负载量低和/或细胞外电子转移效率相对较差。

已经投入了相当大的努力来通过增加细菌负载能力或增强电极导电性来改进MFC阳极电极。例如，具有介孔结构的三维电极可以为更多的细菌负载提供更高的比表面积和更大的空间。碳纳米材料，如石墨烯、碳纳米管及其与非碳材料的复合材料，已经被探索用于降低电荷转移电阻。此外，已经探索了金属纳米粒子来改善电池-电极电荷转移和电流输出，然而这种纳米粒子的确切位置和基本作用仍然难以捉摸，并且这种方法改善MFC功率输出的潜力仍有待证明。尽管有这些策略，到目前为止，微型燃料电池的输出功率密度已经达到平稳状态，很少超过0.3毫瓦/平方厘米，这可能是由于跨膜和细胞外电子转移过程的效率有限。

在MFC中的细菌内，细菌细胞质中分解代谢过程产生的电子通过一系列直接或间接的电子转移过程转移到电极表面。总的来说，跨膜和细胞外电子转移过程通常涉及缓慢的电子跳跃通过非典型导体中的氧化还原中心或通过多个氧化还原循环，这可能严重限制电荷转移效率。因此，为了突破当前MFCs的功率限制，必须设计能够从根本上解决这些电荷转移限制的阳极电极，以有效地将代谢电子提取到外部电极。

研究成果

微生物燃料电池可以直接将有机物中储存的化学能转化为电能，在发电和废水处理方面具有重要意义。然而，目前的微燃料电池通常表现出不令人满意的低功率密度，这在很大程度上受到缓慢的跨膜和细胞外电子转移过程的限制。近日，加州大学洛杉矶分校的段镶锋、黄昱教授课题组报告了一个合理的策略，通过引入跨膜和外膜银纳米粒子来大大提高希瓦氏菌微生物燃料电池的电荷提取效率。由此产生的希瓦氏菌-银微型燃料电池的最大电流密度为每平方厘米3.85毫安，功率密度为每平方厘米0.66毫瓦，单电池周转频率为每秒8.6×10⁵次，这些都大大高于迄今为止报道的最好的微生物燃料电池。此外，混合燃料电池具有出色的燃料利用效率，库仑效率为81%。相关研究工作以“Silver nanoparticles boost charge-extraction efficiency in Shewanella microbial fuel cells”为题发表在国际顶级期刊《Science》上。

这里不得不提，段镶锋教授和黄昱教授，是一对学术圈耳熟能详的大牛夫妇。他们同是中科大校友，同在哈佛大学C. M. Lieber课题组获得博士学位，同在UCLA执教，这对师兄妹最终喜结连理，亲密合作，共同在纳米技术科研领域开创出一片天地。2001-2018年的十八年时间里，段镶锋和黄昱基于纳米科技，在纳米电子器件、能源储能与转化等多个领域合作攻克了大量科研难题，在国际顶级学术期刊发表论文无数。据不完全统计，两人在Science、Nature正刊共合作发表10多篇文章。今又合作再发Science，着实令人羡慕，祝贺！

图文速递

图1. 希瓦氏菌生物膜的表征

图2. 不同阳极的希瓦氏菌燃料电池性能比较

作者报道了一个合理的策略来促进由还原氧化石墨烯-银纳米粒子(rGO/Ag)支架构建的希瓦氏菌MFC的跨膜和细胞外电子转移过程。研究表明，rGO/Ag可以释放带正电荷的银离子，有利于希瓦氏菌附着在rGO/Ag支架上形成致密的生物膜，并产生电子转移效率大大提高的希瓦氏菌-银杂化物，从而提高细菌周转频率，提高整体MFC性能。

为了制造功能性MFC，细菌必须在阳极表面上形成致密的生物膜，以确保从单个细菌到外部电极的有效电荷转移，外部电极是MFC电流和功率输出的来源。为了评估方法的有效性，作者使用了三种不同的阳极电极材料——碳纸、含rGO的碳纸和含rGO/Ag的碳纸来测试生物膜的致密性和厚度，其中碳纸(最广泛和商业上可获得的MFC阳极)和rGO用于对照实验。

扫描电子显微镜(SEM)图像可以进一步揭示细菌密度变化很大的生物膜结构(图1，D至F)。在rGO/Ag电极上发现由密集堆积的棒状细菌组成的致密生物膜(图1F)，而在rGO或碳纤维上形成的生物膜密度要小得多。这些扫描电镜研究与共聚焦荧光研究基本一致，并证明银的存在有利于更致密的生物膜形成。

图3.不同阳极的希瓦内拉MFC的周转频率。

图4.单个细菌跨膜结构的表征

图5.EIS阻抗测试

高分辨率STEM图像和相应的EDX映射图像显示，一些Ag纳米粒子穿过内膜和外膜之间的整个周质空间，并穿透外膜(图4C)。在涉及跨膜和细胞外电子转移过程的膜相关细胞色素中，电子通过Fe³⁺/Fe²⁺氧化还原中心之间的多步跳跃过程转移。因为金属的电子传导率远高于细胞色素(膜或纳米线)中氧化还原中心介导的电荷转移过程，跨膜和外膜银纳米粒子可以潜在地充当金属捷径，绕过氧化还原中心介导的缓慢的电子转移过程，与外部电极直接接触以更有效地提取电荷。作者进行了电化学阻抗谱(EIS)研究，以了解银纳米粒子在电荷转移中的作用。很明显，rGO/银电极上生物膜的电荷转移电阻比其他两个电极低得多，这可以归因于细菌数量的增加，特别是银纳米粒子提高了跨膜和细胞外电子转移效率。特别是，rGO/银电极中细菌周转频率的改善很大程度上归因于电子转移效率的提高。

结论与展望

最后介绍一下这对“纳米界神雕侠侣”：

段镶锋教授，1977年出生于中国湖南武冈，纳米材料学专家，美国加利福尼亚大学洛杉矶分校终身教授、博士生导师，湖南大学特聘教授。

1992年段镶锋考入中国科学技术大学少年班；1997年本科毕业后前往美国哈佛大学学习，先后获得化学硕士学位、物理化学博士学位；1999年获得MRS全美杰出研究生奖；2001年获得全美发明家竞赛大奖，2002年进入美国Nanosys高科技公司工作，是该公司的联合创始人之一；2003年被美国Technology Review评为年度世界百位杰出青年发明家之一；2008年进入加利福尼亚大学洛杉矶分校工作，先后担任助理教授、终身副教授、终身教授；2011年入选汤森路透集团发布的2000-2010年全球顶尖100化学家名人堂榜单和全球顶尖100材料学家名人堂榜单，9月获得2010年度美国“青年科学家总统奖”；2013年被聘为湖南大学特聘教授，8月获得贝尔比奖章。

段镶锋的研究方向为：纳米材料的合成、组装和表征；先进电子和光子材料与器件；能源利用、转化与存储；生物医学传感与治疗等。

黄昱教授，祖籍福建福州，1994年从格致中学毕业，本科毕业于中国科技大学化学系，大学毕业后来美留学，在哈佛大学获化学硕士与博士学位，曾是当今国际顶尖化学家CharlesLieber 最得意的学生，并在麻省理工学院从事博士后研究，现为洛杉矶加大材料科学与工程系教授。

黄昱曾在纳米研究领域取得突破性成果，研究出经济实用的分子电路，并获得2002年美国“学院发明奖。黄昱的工作属于纳米材料领域，为纳米电路的实用化提供了一个可行的解决方案。她使用带有微小管道的模具来改变乙醇溶液的流向，使得悬浮在其中的纳米电路元按照不同流向排列，得到所需要的电路，从而使纳米电路的低成本加工成为可能，在电子计算机和电子元件微型化方面显示出很大的潜力。

祝贺这对夫妻，令人敬佩，期待更多突破！

文章链接：

https://www.science.org/doi/10.1126/science.abf3427

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