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首页 测试百科 科研界不光有科研夫妻,还有科研兄弟!湖南大学今日再发《Nature》!

科研界不光有科研夫妻,还有科研兄弟!湖南大学今日再发《Nature》!

超晶格 范德华异质结

研究背景

2004年,当Andrew Geim和Konstantin Novoselov等几位物理学家从石墨中剥离得到石墨烯后,整个材料科学界都被深深震撼了。这种已被理论学家预言不可能存在的材料,不仅能够稳定存在,并且还具有极高的机械强度和导电性。人们第一次看到,一个单原子厚度的材料竟然可以强韧到悬空放置也不会破裂。在相同厚度下,石墨烯是人类已知强度最高的材料。

石墨烯为什么能用胶带简单地剥离出来? 与它的微观结构密不可分。其片层内部的所有碳原子都以强大的共价键与周围的三个碳原子连接在一起,形成一个牢不可破的蜂窝状结构;而在垂直方向上,石墨烯却没有多余的价电子与其它原子成键,这意味着当石墨烯堆叠成三维石墨的时候,片层之间是以微弱的分子间作用力(范德华力)相连接的,这就是石墨能够被胶带撕开的原因。

范德华异质结(vdW)通过相对较弱的范德华相互作用力物理组装在一起,与传统的半导体异质结相比,范德华异质结不依赖于化学键,也不受限于材料的晶格匹配度。因此范德华异质结指的是不同二维原子层借助弱范德华力按照特定的顺序堆叠在一起,构建的具有原子级平整界面的各种异质结构。

原子级薄2D层状材料的出现为探索单个或少数原子层极限的低维物理,以及创造具有前所未有的性能或独特功能的功能器件开辟了新的途径。除了孤立的2D原子层,独特的2D材料的混合和匹配,如石墨烯、六方氮化硼和过渡金属二硫化物,为创建2D 范德华异质结构和范德华超晶格提供了巨大的灵活性,超出了晶格匹配要求的限制。这些异质结构和超晶格为工程人造材料引入了一个范例,使其具有可设计的结构和电子特性,并实现现有材料无法实现的功能。

到目前为止,2D vdW异质结构和vdW超晶格大部分是通过机械剥离和艰难的层层堆叠工艺获得的。这种方法通常用于从各种各样的层状晶体中产生不同的异质结构,但是通常具有有限的产量和再现性,并且对于高阶超晶格来说变得具有指数级的挑战性。或者,化学气相沉积法也已经被探索用于直接合成2D vdW异质结构,但是这些方法通常也局限于只有两个或几个不同嵌段的低阶结构。使用顺序vdW外延生长来产生高阶vdW超晶格需要在不同的化学和热环境之间重复切换,这通常导致原子级薄晶体的严重结构退化。尽管这一挑战可以通过精心的合成设计得到部分缓解,从而成功地生长出2D横向超晶格,但高阶2D vdW超晶格的生长采用类似的策略更具挑战性,并且尚未实现。尽管付出了巨大的努力并成功构建了多种vdW异质结构,但制造高阶稳定的vdW超晶格仍然是一项挑战。

研究成果

为解决这一世界难题,今日,湖南大学段曦东教授和加州大学洛杉矶分校段镶锋教授课题组报道了一种通过卷绕vdW异质结构来实现高阶vdW超晶格的简单方法。作者证明了毛细管力驱动的卷起过程可用于从生长衬底剥离合成的SnS2/WSe2 vdW异质结构,并产生具有交替的WSe2SnS2单层的SnS2/WSe2卷起,从而形成高阶SnS2/WSe2 vdW超晶格。这些超晶格的形成调节了电子能带结构和维数,导致了从半导体到金属、从2D到一维(1D)的输运特性的转变,具有依赖于角度的线性磁阻。这种策略可以扩展到制造不同的2D/2D vdW超晶格、更复杂的2D/2D/2D vdW超晶格和超越2D的材料,包括三维(3D)薄膜材料和1D纳米线,以产生混合维vdW超晶格,例如3D/2D3D/2D/2D1D/2D1D/3D/2D vdW超晶格。本研究展示了一种制备高阶vdW超晶格的通用方法,该超晶格具有广泛可变的材料组成、尺寸、手性和拓扑结构,并为基础研究和技术应用提供了丰富的材料平台相关研究工作以“High-order superlattices by rolling up van der Waals heterostructures”为题发表在国际顶级期刊《Nature》上

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这里简单介绍下作者,段曦东教授1993年本科毕业于湖南大学化学化工系,博士毕业于湖南大学化学化工学院。段曦东教授从事二维材料制备、光电性质和先进光电功能器件研究,已以第一作者和通讯作者在包括ScienceNatureNat. Nanotech, Nature Materials, Nano. Lett.JACSChem. Soc. Rev.等期刊上发表论文五十多篇。代表性的学术成果包括:1)通过精确调控二维材料的化学成分和电子结构,在国际上率先制备出了具有原子级厚度的二维材料横向异质结;并成功示范了其在光电检测、光伏效应和反相器方面的应用(Nat. Nanotech 2014)2) 实现了2D异质节、多异质节以及超晶格的可控外延生长(Science 2017),这是以湖南大学为第一作者和第一单位发表的首篇NSC 论文。3)实现了二维金属/半导体异质结阵列的可控大规模制备,以阵列中为二维金属为接触的双层硒化钨FET电流高达900微安每微米,为二维材料在芯片、柔性器件等电子学领域的应用提供了坚实的基础(Nature20204)发现并合成了空气中稳定的二维磁性材料CrSe2,观察并解释了其厚度依赖的磁序(Nature Material)。其研究工作数次被湖南大学新闻网报道。段曦东教授2017年获湖南省自然科学一等奖(排名第二),2017年获中国电子科技十大进展奖,2018年获湖南大学岳麓学者特聘教授A,2019年获国家自然科学二等奖(排名第三), 2020年获中国材料研究学会科学技术奖一等奖(排名第一),2020年获中国半导体十大进展奖。

段镶锋教授1977年出生于中国湖南武冈,纳米材料学专家,美国加利福尼亚大学洛杉矶分校终身教授、博士生导师,湖南大学特聘教授。

1992年段镶锋考入中国科学技术大学少年班;1997年本科毕业后前往美国哈佛大学学习,先后获得化学硕士学位、物理化学博士学位;1999年获得MRS全美杰出研究生奖;2001年获得全美发明家竞赛大奖,2002年进入美国Nanosys高科技公司工作,是该公司的联合创始人之一;2003年被美国Technology Review评为年度世界百位杰出青年发明家之一;2008年进入加利福尼亚大学洛杉矶分校工作,先后担任助理教授、终身副教授、终身教授;2011年入选汤森路透集团发布的2000-2010年全球顶尖100化学家名人堂榜单和全球顶尖100材料学家名人堂榜单,9月获得2010年度美国青年科学家总统奖2013年被聘为湖南大学特聘教授,8月获得贝尔比奖章

段镶锋和段曦东教授近年来合作发表了很多顶刊论文,包括2Nature1Science1Nature子刊。值得特别注意的是,在短短半个多月时间内,段镶锋教授已发表两篇Nature顶刊,膜拜!

图文速递

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1. 卷式vdW超晶格制作过程示意图

在这里,作者报道了一种通过卷起2D vdW异质结构来制造高阶vdW超晶格的简单方法。通过将化学气相沉积生长的2D/2D·vdW异质结构(例如SnS2/WSe2)暴露于乙醇-水-氨水溶液,研究表明毛细管力可以驱动自发分层和卷起过程,以产生包含高阶2D/2D vdW超晶格的vdW异质结构卷起,而无需经历多次转移和重新堆叠过程。扫描透射电子显微镜(STEM)和能量色散X射线光谱(EDS)元素绘图研究表明,在最终形成的具有原子级锐界面的vdW超晶格中,原子组成具有高度周期性的调制。电输运研究揭示了在vdW超晶格中,从2D到1D的输运特性的演化,电导大大增加,并且具有依赖于角度的线性磁阻。此外,作者表明这种卷起策略可以扩展到创建不同的2D/2D vdW超晶格和复杂的三组分2D/2D/2D vdW超晶格(SnS2/MoS2/WS2),以及超越2D的材料,包括3D或1D材料,生成广泛的多维vdW超晶格,例如3D/2D (Al2O3/WSe2)、3D/2D/2D (Al2O3/SnS2/WSe2)、1D/2D (Ag纳米线/WSe2)和1D/3D/2D (Ag纳米线/Al2O3/WSe2) vdW超晶格。

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2. SnS2/WSe2卷和高阶vdW超晶格的结构表征

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3 SnS2/WSe2vdW超晶格的电输运和磁输运性质

为了研究vdW超晶格的电输运性质,在二氧化硅/硅衬底上,以铬/金薄膜为源极和漏极,硅衬底为背栅,285 nm二氧化硅为栅介质,用二氧化锡异质双层和二氧化锡/二氧化硅卷起的vdW超晶格制作了场效应晶体管,并进行了电输运研究。在零栅极电压下,SnS2/WSe2异质双层器件的输出特性显示出很少的传导,而SnS2/WSe2卷起vdW超晶格的输出特性显示出在1 V偏置下具有100 μA量级的电流的高传导(图3d)。SnS2/WSe2异质双层场效应晶体管的传输特性表现出双极特性,这在很大程度上归因于WSe2的p型特性和SnS2的n型特性,而SnS2/WSe2卷起vdW超晶格表现出相对较小的可调谐性和较弱的p型特性(图3e)。

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4 多维卷绕范德华超晶格



结论与展望


在这项研究中,作者报道了一种简单而通用的多维高阶vdW超晶格的方法,这种超晶格由不同的2D材料和各种3D和1D材料的交替层组成,具有广泛可变的组成和尺寸,用于制造传统材料系统无法达到的高度工程化的人造材料。这为定制所得超晶格结构的层间耦合、维度、手性和拓扑提供了相当大的自由度。具有可设计的能带偏移和手性的这种多样的高阶vdW超晶格的形成使得能够合理地调谐载流子限制或载流子分离,产生类似于通常用于多片晶体管、量子隧道器件、高级发光二极管或量子级联激光器的复杂超晶格结构。此外,1D或3D组件的集成可以为载流子限制或载流子注入提供独特的几何形状,这对探索奇异的量子物理和实现特定的器件功能至关重要。因此,这项突破性工作为基础研究和技术应用提供了丰富的物质平台。


文章链接:https://www.nature.com/articles/s41586-021-03338-0


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