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钙钛矿，最新《Nature》！

2022-08-17 14:20:59 0 435

研究背景

与三维（3D）结构相比，低维金属卤化物钙钛矿具有周期性的无机-有机结构，已显示出良好的稳定性和无磁滞电性能。然而，由于多晶体中的晶界和随机取向量子阱，限制了器件效率。单晶中的层状绝缘有机间隔物阻碍了载流子沿厚度方向的传输；且有机间隔物的强量子约束限制了自由载流子的产生和传输。

研究成果

近日，加利福尼亚大学圣地亚哥分校徐升教授团队报道了通过化学外延法制备的一种低维金属卤化物钙钛矿BA₂MA_n−1Sn_nI_3n+1（BA，丁基铵；MA，甲基铵；n=1,3,5）超晶格。无机板垂直于衬底排列，并以平行于衬底的纵横交错的2D网络互连，从而实现在三维中高效的载流子传输。晶格失配衬底压缩有机间隔物，从而削弱了量子限制。超晶格太阳能电池的性能在准稳态下得到了验证，显示出稳定的12.36%光电转换效率。此外，带内激子弛豫过程可能产生异常高的开路电压（VOC）。相关研究工作以“Perovskite superlattices with efficient carrier dynamics”为题发表在国际顶级期刊《Nature》上。

图文速递

研究者研究了BA₂SnI₄（n=1）超晶格在MAPb_0.5Sn_0.5Br₃衬底上的生长过程和结构。Sn-I板与衬底表现出良好的外延关系，形成热力学稳定的垂直排列晶格。SEM图像显示，晶体首先生长成纵横交错的垂直薄板，然后横向合并。在不同衬底上生长的其他低维钙钛矿中，也可以观察到类似的生长行为。低温STEM用于研究单个板的结构，其表现出各向异性。结果表明基板上的纵横交错的垂直板形成了Sn-I板的3D网络，这在任何多晶体或传统生长的单晶中都是前所未见的。

沿膜厚度（c方向）的瞬态光电流测量显示超晶格中的载流子迁移率比多晶或常规生长的单晶样品中的载流迁移率高得多（图2a）。多晶中的晶界显著降低载流子迁移率。层状有机间隔物使得常规生长的单晶中的迁移率最低。功率相关时间分辨光致发光测量表明，超晶格比多晶具有更长的载流子寿命（图2b），表明载流子的限制最小。此外，超晶格比多晶对高激发功率表现出更好的耐受性，这表明更好的结晶度可以减少高激发功率下的材料降解。

图1. BA₂SnI₄超晶格的结构特征

图2. BA₂SnI₄超晶格的载流子输运性质

图3. BA₂MA_n−1Sn_nI_3n+1超晶格的应变特性

图4. Bi³⁺合金超晶格的光伏研究

图5. Bi³⁺合金超晶格中热电子的动力学分析

结论与展望

研究者通过构建低维金属卤化物钙钛矿超晶格单晶，实现了在三维尺度高效的载流子动力学特性。通过调控晶格应力实现对超晶格单晶的掺杂，构建了其内部的双能带网络结构，并提出了一种独特的带内激子弛豫现象。除了弛豫现象外，对于高VOC，还可能存在其他载流子输运过程，例如平行子电池之间的叠加原理、子带吸收、原子尺度结构中的多重激子产生和离子扩散，需要进一步研究来全面了解这种现象。通过优化电极图案的设计、顶部电极的电阻率和ETL/空穴传输层的带排列，器件性能的持续改进是可能实现的。

文献

文献链接：

https://www.nature.com/articles/s41586-022-04961-1

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