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重磅！武汉工程大学首篇《Science》诞生！解决世界难题！

2022-02-11 17:01:15 0 594

一、研究背景

从无线电波到X射线的全频谱电磁信号的控制和分析控制着从信息处理、电信网络、材料表征、光谱学、成像到遥感等领域的技术进步。中远红外频率范围从几太赫兹THz到100太赫兹，可应用于国土安全、气体、化学物质和生物组织的分子分析、热成像和无损材料检测以及天文测量。然而，红外检测技术在灵敏度、成本效益和集成方面与可见光和近红外(VIS/NIR)检测器不相上下，激发了用VIS/NIR检测器进行红外光谱分析的新方法。这种方法包括非线性干涉仪和相干频率上转换，这与量子技术兼容。红外信号的相干上转换可以通过体非线性光学利用三波混频过程来实现，但是需要精细的相位匹配和厘米长晶体中的传播来达到高效率。三波混合也可能发生在纳米尺度的界面上，并被用来用超快非线性光谱学探测分子层的性质和动力学；然而，这种技术需要只有毫微微秒或皮秒脉冲才能达到的相当大的峰值功率。

光机械腔最近已经成为实现量子相干频率转换的有前途的候选者。在一种可能的实现方式中，感兴趣的信号共振地驱动机械振荡器，该机械振荡器本身参数耦合到激光驱动的光学腔，这导致在和频和差频处的调制边带(分别称为反斯托克斯和斯托克斯边带)。这种方法提供了许多优点，例如机械频率下非线性响应的共振增强腔内泵浦功率对转换效率的参量增强。它具有很高的通用性，已经在千赫(16至千兆赫的机械共振频率范围内得到证明。在不同的方法中，太赫兹波的调制已经通过兆赫频率的机械谐振器被光学读出。分子振荡器构成了腔光力学的新前沿，因为它们能够实现多太赫兹共振频率和室温量子相干操作。此外，它们可以耦合到具有深亚波长模式体积的等离子体纳米腔，从而实现超过1太赫兹的光机械耦合率。尽管等离子体间隙模式已被证明能显著增强其他非线性效应，但基于分子腔光力学的频率转换装置仍有待证明。

二、研究成果

太赫兹和中红外信号到可见光的相干上转换为光谱学、成像和传感开辟了新的领域，但对传统的非线性光学来说是一个挑战。近日，武汉工程大学光电信息与能源工程学院、数理学院青年教师胡华天博士与瑞士洛桑联邦理工学院（EPFL）陈文博士、Christophe Galland教授等研究人员合作使用一个包含几百个分子的等离子体纳米腔来演示亚微瓦连续波信号在环境条件下从中红外(32太赫兹)到可见光域的光机械转换。入射场共振地驱动集体分子振动，这将相干调制印在可见泵浦激光器上，并产生具有亚自然线宽的上变频拉曼边带。该双波段纳米腔使每个分子的上转换效率估计提高了13个数量级。结果表明，分子腔光力学是利用可定制的分子和等离子体特性进行频率转换的灵活范例。

相关研究工作以“Continuous-wave frequency upconversion with a molecular optomechanical nanocavity”为题发表在国际顶级期刊《Science》上。

胡华天博士，光学信息与模式识别湖北省重点实验室主任陆培祥教授团队学术骨干，师从武汉大学物理科学与技术学院徐红星院士。目前，主要从事纳米光子学与等离激元学方面的理论研究。

三、图文速递

图1. 分子光力学上转换概念

图2. 从32太赫兹波到可见光区的分子光力学转换

作者通过实验演示了在环境条件下，利用亚波长分子光机械腔将约32太赫兹(9.3微米波长)的连续波红外信号上转换到可见光区。上转换方案使用微瓦级连续波信号和泵浦光束，并且由于光机械转换的相干性，允许高分辨率的红外信号光谱。这种操作方式是通过将分子单层耦合到双共振等离子体间隙纳米腔来实现的，该腔支持深亚波长模式体积和模拟场增强，由此预测和实验验证了与自由空间相比，每个分子的上转换效率总体增强13个数量级。

作者提出了一个用于上转换的分子光力学平台，分析了理论性能，显示了在环境条件下频率低至几太赫兹的单光子灵敏度的可行性。机械谐振器由集体分子振动组成，该振动通过其拉曼极化率参数耦合到纳米腔。这种方法允许达到1至100太赫兹范围内的机械频率。图1A-1D展示了实验的概念性设计。通过将单个Au纳米颗粒（直径为150nm）置于在金膜中蚀刻的纳米槽内并由作为间隔物和分子振荡器的单层联苯4-硫醇(BPhT)覆盖，可以实现双波段“纳米颗粒槽内”等离子体纳米腔（图1E、1F）。由于是非中心对称的，BPhT支持同时具有红外和拉曼活性的振动模式，作者在32.4太赫兹下使用了这种模式。这种结构被设计成支持红外和可见光频率下的共轴等离子体共振，这种共振可以在垂直入射照明下激发，并对应于限制在由分子层形成的纳米级间隙中的近场（图1G-J）。

图3. 热信号和上变频信号对IR和VIS功率的依赖性

作者通过光谱过滤反斯托克斯边带并将其发送到具有独立校准检测效率的单光子计数模块，量化了设备的外部红外到可见光转换效率。作者推断，在10 μW泵浦功率下，对于600 μW入射IR功率(对应于n_IR≃2.8×10¹⁶光子/秒)，物镜收集的上变频反斯托克斯光子速率达到每个纳米腔200 kHz。这些入射和上转换通量的直接比较产生了从入射红外光子到由我们的物镜收集的出射可见光子的转换效率，大约为10^–12，或10^–7/W的泵浦功率。物镜仅收集了近场发射功率的6%，因此内部效率至少大15倍。尽管效率较低，但该过程的相干性使我们能够可靠地探测到低至每平方微米数十纳瓦的入射红外功率密度，如图3C所示，这一数字将进一步提高光谱仪的分辨率。

四、结论与展望

在这项研究中，作者提出了一种利用分子振动的光力学纳米腔，它在中域和可见域之间进行频率转换。亚波长器件的尺寸避开了相位匹配的需要，并允许仅通过分子的选择和等离子体共振的调整来扩展光谱覆盖范围。作者确定了几个可以改进以提高转换效率的参数，特别是红外和可见光近场之间更好的重叠、更多的纳米腔耦合分子以及对拉曼泵浦功率的更高弹性。在振动强耦合状态下操作该设备可以实现高效的双向红外-可见操作。最后，这项成果提出的概念与光子集成电路以及用作红外光谱仪和高光谱成像仪的芯片级像素阵列实现兼容。

五、文献

文献链接：

https://www.science.org/doi/10.1126/science.abk3106

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