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超强离子凝胶:可用水回收!


一、研究背景



基于离子液体(IL)的离子凝胶由于其不挥发性、高热稳定性和高离子导电性的特性而备受关注。离子凝胶是水凝胶的首选替代品,因为它们可以有效地解决水凝胶温度范围有限的问题。因此,由于其高离子导电性和电化学稳定性,离子凝胶已被广泛应用于许多新兴领域,如离子皮肤、柔性电子器件和软机器人。
离子凝胶实际应用中的典型问题是使用寿命短和运行成本高,这是由于其强度低、断裂伸长率有限、抗疲劳性差和对裂纹扩展不敏感所致。近年来,通过引入牺牲键或其他特殊的能量耗散机制,如双网、纳米/微复合材料和可逆键,在制备高强度和高韧性的水凝胶或离子凝胶方面取得了很大进展。然而,离子凝胶的韧性、抗疲劳性和裂纹扩展的不敏感性仍然受到共价交联的刚性网络的限制。非共价键,如氢键和金属配位键,与不可逆的共价键相比,具有可逆的结合形式和较低的强度,可以有效地耗散能量,缓解长期循环负荷下的疲劳损伤。
然而,大多数研究倾向于建立一个不可逆的共价交联系统来提高水凝胶或离子凝胶的强度,然后再引入可逆的非共价键来分散能量;这忽略了溶剂/溶剂分子和溶剂/聚合物段之间的相互作用,这些作用可以调节聚合物的构象,并通过各种非共价键如氢键和配位键来影响离子凝胶的强度和韧性。

二、研究成果



卤代金属盐离子液体是一种功能性材料;它们整合了离子液体及其组成金属的光物理、光化学或催化性质。其中,金属原子是阴离子的一部分。形成的配位阴离子是离子液体的一部分,而不是溶质的一部分,它们可以通过分子间和分子内的氢键C-H··X(X=Cl或Br)与周围的阳离子相连;这影响了阴离子和阳离子之间的取向,形成一个三维的超分子网络。在此,苏州大学严锋教授团队通过超分子溶剂卤代金属离子液体制备了一系列超韧离子凝胶,其中阳离子和配位阴离子形成了一个三维超分子网络。线性聚合物链与超分子溶剂进行物理交联,协同增强了离子凝胶的强度(14.3 MPa)、韧性(78 MJ m-3)和杨氏模量(55 MPa),有效分散了负载下的应力集中,获得了更好的抗疲劳性和更高的断裂能量(198 kJ m-2)。此外,可逆交联使离子凝胶的绿色回收和循环利用成为可能,只需用水即可。这一策略显示了基于各种超分子溶剂和可协调聚合物的广泛适用性。相关研究工作以“Ultra-Tough and Recyclable Ionogels Constructed by Coordinated Supramolecular Solvents”为题发表在国际期刊《Angew》上。

三、图文速递



图1. 卤代金属酸盐离子液体的制备及相应离子凝胶 (IG和IG-[M]) 的结构示意图
研究者报告了一种简单而通用的策略,即以卤代金属盐离子液体为溶剂,通过丙烯酰胺在三维超分子溶剂网络中的聚合来制备超韧的离子凝胶。卤代金属盐离子液体中阴、阳离子之间形成的超分子氢键网络以及阴、阳离子提供的金属配位可以与聚合物链形成动态和可逆的物理交联。因此,超分子溶剂通过大量可逆的氢键和配位键紧紧地包裹着线性聚合物网络,使离子凝胶(IG-[M],M:Zn、Ca或Zr)具有高强度、高韧性、高抗疲劳性、对裂纹扩展不敏感和自愈特性(图1)。此外,由于线性网络中存在大量可逆的非共价相互作用,聚合物链可以简单地分散在水中,并在去除水分子后与超分子溶剂重新配位和缠结,实现了离子凝胶的绿色回收和循环利用(图1)。
2. 金属配位键与氢键的协同作用机理
3.IG-[Zn]的机械性能以及与各种离子凝胶的比较
4. 不同凝胶对裂纹扩展的不敏感性及其抗疲劳性能
图5.离子凝胶 IG-[Zn]的自愈合和回收性能

四、结论与展望



在本研究中,通过添加卤代金属盐离子液体,调整聚合物网络结构,制备多功能强韧的离子凝胶,结合离子液体和金属离子的独特性能。在提出的方法中,卤代金属盐离子液体被用作超分子溶剂;它们提供了大量的金属配位点,与线性聚合物链形成稳定的动态交联网络,提高了整个网络的机械稳定性,缓解了疲劳损伤,防止了裂纹的扩展。由于溶剂分子和聚合物链之间存在丰富的可逆键,疲劳的或废弃的离子凝胶也被反复拆分和重组。所制备的含有大量溶剂的离子凝胶具有高强度、高韧性、抗疲劳、对裂纹扩展不敏感、良好的自我修复和可回收性。该增韧策略被推广到制备含有不同金属离子的卤代金属离子,通过形成动态可逆的物理交联来设计具有特定功能和多种用途的材料。

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