《Nature Materials》：正交扭曲 CrSBr 异质材料！一e测试

推荐使用微信扫码登录/注册

使用微信扫码，一键绑定微信，可更快速更及时
更方便的获得订单相关信息与优惠活动

《Nature Materials》：正交扭曲 CrSBr 异质材料！

2023-12-05 09:11:17 0 295

一、研究背景

变磁体及其磁场诱导的相变提供了大量反直觉现象，正如Kramers所引述的那样，磁各向异性、交换能和偶极能之间存在直接竞争。在没有磁场的情况下，这些材料的净磁化率为零，但当超过一定的磁场阈值时，磁化率会突然增加，直至达到饱和状态，因此类似于铁磁体。层状范德华（vdW）半导体 CrSBr 是 A 型变磁体的一个很好的例子。每个单层（a-b 平面）中的自旋之间都是铁磁耦合（T_C ≈ 150 K，T_C 为Curie温度），指向易 b 轴，而各层之间则是反铁磁耦合（T_N ≈ 140 K，T_N 为Néel温度）。通过施加磁场，可以通过自旋反转以平行方式翻转磁化层，并诱导沿磁场方向的自旋重新定向。这种转变不会产生滞后现象。在块体中，2 K 时易磁轴（b）、中间磁轴（a）和硬磁轴（c）的饱和磁场分别为 0.6 T、1 T 和 2 T。这种 vdW 材料可以薄至单层极限，并集成到电子纳米器件中。在磁场诱导的自旋切换过程中，磁阻（MR）很大，而且从体层到双层层都是负值，沿易磁轴的饱和磁场减小（2 K 时从体层的 0.6 T 减小到双层层的 0.2 T）。单层极限的特点是沿易轴施加的场没有MR，而沿中间轴和硬轴施加的场的MR很小且为正。

隔离、操纵和扭曲二维（2D）晶体的能力为 vdW 异质结构增添了新的控制能力，带来了新的特性，例如扭曲双层石墨烯的超导性。就二维磁性材料而言，对扭曲的探索要少得多。尽管如此，它仍能创造出新的磁基态。例如，据报道，通过小角度扭曲二维磁体 CrI₃，可以利用磁光技术调制自旋反转。这种扭转工程不仅能产生莫尔超晶格，还能诱导摩尔磁交换相互作用，其中独特的自旋纹理（如斯格明子）已在理论上得到预测。然而，迄今为止还没有将二维扭转磁体应用到电子设备中，扭转磁体中的磁传输效应仍未得到充分探索。

二、研究成果

在这里，爱丁堡大学Elton J. G. Santos、西班牙瓦伦西亚大学Eugenio Coronado团队通过将两个具有易轴平面内自旋各向异性的 CrSBr 铁磁单层扭转 90°，制造出了一种正交扭转双电层。磁传输特性揭示了带有磁滞开口的多步磁化切换，这在原始情况下是不存在的。通过调节磁场，他们调节了剩磁状态和矫顽力，并在磁滞和非磁滞情况之间进行了选择。这种复杂性表明，自旋各向异性是扭曲磁性超晶格的一个关键方面。他们的研究结果强调了对范德华异质结构中磁性能的控制，从而产生了各种场致现象，并为创造所需的磁对称性和操纵非共线磁构型开辟了一个富有成果的领域。相关研究工作以“Multistep magnetization switching in orthogonally twisted ferromagnetic monolayers”为题发表在顶级期刊《Nature Materials》上。祝贺！

三、图文速递

图1. 正交扭曲双层CrSBr中MR的磁场依赖性

正交扭曲的 CrSBr 异质结构示例见图 1a、b。在这种垂直几何结构中，MR可以在自旋阀图中得到合理解释，并考虑到双电流通道模型：当两层的磁化反平行（平行）时，异质结构上的电阻较高（较低）。图 1c 显示了 10 K 时 MR 的磁场依赖性，即沿其中一层（此处为顶层；α = β = 0°，如图 1b 所定义）的简易轴排列的面内磁场。从高负磁场开始（图 1c 中的红色曲线），MR为负值且与磁场无关，直至 -1 T；然后增大，直至在约 +0.16 T 时观察到最大正 MR。在该场之上，它再次减小，直到达到 +1T 之上的饱和值。该值与沿中间磁轴a的自旋重新定向所观察到的值一致，因此表明这是由自旋各向异性决定的。反转磁场会产生一条对称曲线，在大约 -0.16 T 时显示出最大MR（图 1c 中的蓝色曲线）。这两条曲线在零场处相交，当场模量保持在约 0.32T 以下时显示出滞后行为。为了更直观地显示磁滞现象，他们在图 1c（顶部）中给出了增量值，定义为 ΔX = X_+B→-B - X_-B→+B，其中 X 表示电阻（R）或 MR，同时降低（+B → -B；图 1c 中的蓝色曲线）或增加（-B → +B；图 1c 中的红色曲线）外磁场（B）。那么，非零的ΔX 值表示存在滞后效应。此外，图 1d 显示了滞后区域的放大图，显示了几个电阻降和平台，以及在零磁场处交叉的两个下限 MR 分支（正（红）斜率和负（蓝）斜率）。没有观察到磁场扫描速率的相关影响（补充图 1）。为了更好地与正交扭曲双分子层进行比较，他们在图 1e-g 中显示了原始单层和原始双分子层 CrSBr 的相应 MR 行为。在原始情况下，当磁场沿易磁轴施加时，自旋反转是通过自旋翻转发生的，而当磁场沿中间磁轴和硬磁轴施加时，自旋反转是通过自旋倾斜过程发生的。

图2. 正交扭曲双层CrSBr中MR的场和温度依赖性

接下来，他们考虑 MR 的场和温度依赖性（图 2）。他们发现，这种行为与原始双分子层的行为类似。冷却系统后，由于层内短程相互作用的开始，在 200 K 以下开始出现负的MR。然后，MR 在大约 150 K 接近 T_C 时达到一个宽的平台，在 100 K 以下又再次上升（图 2a）。然而，与原始双分子层也有一些不同之处。首先，在原始双分子层中，MR 在 150 K 时达到最小值，而不是平台，随后在 100 K 时下降。其次，在低于 T_N 的温度下观察到滞后行为（图 2b-d），冷却时增加了矫顽力场和ΔMR，而在原始双分子层中没有观察到滞后现象。沿不同方向施加的场也观察到类似的趋势。

图3. 正交扭曲双层CrSBr中具有磁记忆的多步磁化开关

图4. 正交扭曲双层 CrSBr 中的场致自旋纹理

原子自旋动力学模拟揭示了多步磁化切换的原因，即不同畴构型和自旋纹理的稳定。他们考虑了基于 CrSBr 的正交扭曲双分子层的情况，其中顶层单分子层相对于底层单分子层旋转了 90°（图 4a 中的插图）。模拟系统沿 x 和 y 轴的尺寸为 100 nm × 100 nm，沿上述方向没有周期性边界条件，沿 z 轴的晶胞厚度相当于两个单位晶胞，以容纳两个堆叠的单层。与基于实验的测量方案一致，他们沿 x 轴，即沿底层（顶层）的易（中间）磁轴，施加不同强度的模拟磁场。请注意，为了更直观地显示结果，与图 1a-d 相比，底层（顶层）的易（中）磁轴被旋转了。然后，他们利用二维磁体的自旋动力学技术模拟了从 200 K（高于 T_N）到 0 K 的磁场冷却过程。通过这种方法，他们可以从微观上跟踪不同磁场强度下系统最终模拟状态的磁场特征变化。他们评估了顶层单层磁矩矢量 M/Ms（其中 Ms 是体积饱和磁化）与 x 方向之间的角度 θ，因为它能很好地描述磁层的自旋方向。有趣的是，他们观察到，当施加低磁场（0.01-0.095 T）时，顶部单层的磁化会从其简单的 b 轴向中间的 a 轴倾斜（图 4a、b）。如果他们将磁场强度增加到 0.10-0.14 T（图 4a,c），就会观察到顶部单层出现混合畴壁（Bloch型）形式的非共线自旋构型。有趣的是，只有在模拟中考虑了手性自旋相互作用（如 Dzyaloshinskii-Moriya 相互作用 (DMIs)），这种类型的磁构型才会在此磁场强度范围内出现，因为相互竞争的贡献会导致磁挫折。这可能导致较大系统出现更复杂的非共线自旋分布。当外加磁场进一步增加到 0.18-0.30 T 时（图 4a,d）， Zeeman类贡献将压倒内部磁场，导致顶部单层的磁化沿磁场方向排列，即沿其中间磁轴 a 排列。图 4e-g 显示了特定磁场幅值下的各自旋相。

四、结论与展望

总之，他们已经证明，磁性二维材料的扭曲工程是人工变磁体中出现新相关相的一个富有成果的平台，正交扭曲双层 CrSBr 中出现的多步自旋切换以及滞后MR效应就是例证。这些磁场诱导的特征可以通过调节外加磁场的模量和方向来控制，而原始 CrSBr 单层和双层中不存在这些特征。总之，他们的研究结果指出，扭曲的双层 CrSBr 是控制和处理二维磁体磁信息的多功能、丰富的平台，在自旋电子学或磁电子学等领域具有特殊的意义，同时也为基础研究开辟了新天地。特别是，这种正交扭曲的双层 CrSBr 可为创建和操纵非共线磁纹理（如涡旋或拓扑保护的斯格明子和梅隆）提供一条很有前景的途径。此外，二维磁性单层在确定角度下的受控堆叠为增加平面内的磁对称性从而降低各向异性能量开辟了新途径。特别令人感兴趣的是实现从易轴向各向异性到易平面各向异性的交叉，因为易平面（XY）系统预计将承载无耗散自旋传输。

文献链接：

https://www.nature.com/articles/s41563-023-01735-6

本文为e测试原创，未经允许，禁止转载！