《Advanced Materials》：双功能MXenes！一e测试

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《Advanced Materials》：双功能MXenes！

2023-09-11 09:43:51 0 366

研究背景

过渡金属碳化物（MXenes）是一种新型2D纳米材料，具有超高的表面体积比、可调的表面化学性质、卓越的机械强度以及独特的光学、电学和催化性能等性能，有望应用于储能、转化和催化等多个领域。具体而言，MXenes表现出优异的电化学稳定性和高比电容，超过了许多碳质材料，使其成为超级电容器的有前途的候选者。Ti₃C₂T_X是MXenes其中的一种，由于其制备工艺成熟及在不含表面活性剂的水性介质中的分散性，因此备受关注。多项研究表明Ti₃C₂T_X在储能、太阳能转换和电磁干扰屏蔽等各种应用中具有巨大潜力。在许多设备应用中，MXenes（或其他2D材料）被要求有足够量的材料可用于电化学活动。然而，如何在3D空间中获得大量2D材料是一个重大阻碍。因为MXenes在组装过程中由于强大的范德华力，会有很强的重新堆积，这会降低材料性能，极大阻碍了MXenes的广泛使用。

研究成果

鉴于此，美国卡内基梅隆大学O. Burak Ozdoganlar和Rahul Panat合作报道了一种新型材料体系----多孔陶瓷骨架上的3D MXene网络，成功克服了这一挑战。除了3D架构，同时提供了机械强度、气体/液体渗透性和其他有益特性。冷冻铸造用于制造具有开孔和可控孔隙率的二氧化硅骨架，MXene分散体使用毛细管流渗透到骨架中，并干燥系统以共形涂覆孔壁，形成互连的3D MXene网络。该制备方法可重复，且MXene渗透的多孔SiO₂（MX-PS）具有高导电性（340 S·m^-1），电导率由孔隙率分布、MXene浓度和渗透循环控制。具有MX-PS电极的三明治型超级电容器，在6% MXene时具有优异的面电容（7.24 F·cm^-2）和能量密度（0.32 mWh·cm^-2）。这种创建2D纳米材料3D排列的方法将对许多工程应用产生重大影响。

相关研究工作以“3D Assembly of Mxene Networks using a Ceramic Backbone with Controlled Porosity”为题发表在国际顶级期刊《Advanced Materials》上。

研究内容

首先，通过冷冻铸造法，使用20%固体负载量，400 nm粒径，-5 ℃冷冻（底面）温度，制备了具有开放和可控孔隙率分布的多孔SiO₂主链，包括具有增加的孔连接性和细长孔的主孔方向。所得多孔SiO₂主链的孔隙率约为60%，平均孔径约为50 μm，使用阿基米德方法估计多孔SiO₂的开孔率在99.5%以上。然后，通过毛细管涂覆工艺，将分散的2D Ti₃C₂T_X纳米片涂覆在SiO₂骨架的内孔表面上，并将该系统干燥以产生MXene渗透的多孔SiO₂（MX-PS）系统。

图1. MXene渗透多孔SiO₂（MX-PS）的制备

图2. MXene渗透过程的实验验证

随着MXene分散体浓度的增加，从45 mg·ml^-1（1 vol.%）到180 mg·ml^-1 (4 vol.%)，MX-PS样品的电导率增加了30多倍。对于180 mg·ml^-1 MXene浓度的单次渗透，电导率高达100 S·m^-1。在较低MXene浓度下，电导率随浓度的增加呈指数级增加。在较高浓度下，MXene浓度越高，电导率的增长率越低。当MXene分散体浓度为180 mg·ml^-1时，在三个渗透循环中达到340 S·m^-1，在随后的渗透循环中，电导率没有进一步提高，反而略有下降。对于90 mg·ml^-1的MXene分散体，在9个渗透循环后，电导率从18 S·m^-1增加至51 S·m^-1。当电导率收敛到其最大值时，与180 mg·ml^-1相比，90 mg·ml^-1的增长率和最终值都比较低。

图3. MXene渗透多孔SiO₂（MX-PS）的电导率

图4. 超级电容器

为了证明MX-PS在案例中的导电性，构建了三明治型（或按钮型）双电极超级电容器，其使用对称排列的圆盘形MX-PS独立电极。CV曲线的正扫和负扫响应在不同扫描速率下都是对称的，这意味着可逆的充放电行为。在所选电势窗口的边界处记录的最大电流随扫描速率显著增加，而曲线的总体形状保持不变。

图5. 与文献和其他装置的比较

结论与展望

总之，这项研究介绍了一种新型的混合材料体系，包括孔隙率可控的多孔骨架上的2D材料的3D排列。具体而言，通过毛细管驱动渗透法，研究者展示了在3D空间中将2D Ti₃C₂T_X MXene纳米材料组装到冷冻铸造多孔SiO₂主链上。多孔骨架可促进2D材料的3D排列，还具有机械强度、电绝缘和气体/液体渗透性，对于电化学应用极其有利。微观结构表明，MXene的薄层形态与内部孔隙表面共形，有效减轻了纳米片的重新堆积。实验结果显示出优异的导电性，可通过控制渗透剂的MXene浓度、渗透次数和骨架的孔隙率来微调。此外，孔的选择性取向使MX-PS电极的导电性具有各向异性。MXene渗透的多孔SiO₂电极集成到三明治型超级电容器中，产生了强大的电化学性能，证明了MXene的卓越利用率。所提方法可以广泛应用于其他2D和纳米级材料，如石墨烯或碳纳米管，以及其他骨架材料，如陶瓷、金属或聚合物。利用了本研究中介绍的新型材料体系，可实现广泛新兴和新型应用。

文献链接：

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202304757

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