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自旋超固体，重磅Nature！

2024-01-16 09:31:03 0 163

研究背景

超固体是一种奇异的量子态物质，由不可压缩固体结构的粒子组成，同时具有零粘度的超流体性，是现代凝聚态物理学中基础研究的长期追求之一。尽管⁴He超固体最初被报道为一种人工制品，但这种有趣的量子物质引起了人们对超冷量子气体的研究兴趣。然而，凝聚态中超固体的实现仍然难以捉摸。

研究成果

近日，中国科学院大学苏刚、中科院物理研究所孙培杰、中科院理论物理研究所李伟、北京航空航天大学金文涛合作报道了在三角形晶格反铁磁体Na₂BaCo(PO₄)₂中发现了超固体的量子磁性类似物——自旋超固体的证据。尤其是，在退磁冷却过程中观察到与自旋超固体有关的巨大磁热效应，表现为两个突出的谷状区域，最低温度低于100mK。不仅存在一系列临界场，而且消磁冷却曲线与易轴海森堡模型的理论模拟一致。通过揭示三个子晶格自旋固体有序的共存和自旋超流体的层间不可通约性，中子衍射成功地定位了所提出的自旋-超固体相。这项揭示了受抑量子磁体中自旋超固相的强熵效应，并为亚开尔文制冷的应用（尤其氦短缺情况下）开辟了一条可行且有前景的途径。

相关研究工作以“Giant magnetocaloric effect in spin supersolid candidate Na₂BaCo(PO₄)₂”为题发表在国际顶级期刊《Nature》上。

研究内容

与波动的自旋态相关的明显磁热效应（MCE）使得量子磁体有望成为无氦亚开尔文制冷的冷却剂，对太空应用和量子技术越来越重要。常规顺磁冷却遵循恒定斜率的T-B直线。显然，在量子磁体中，温度在Bc处的量子临界点（QCP）附近迅速下降（图1a），然而，在低场侧（B<Bc）再次上升。因此，寻找具有更显著和持久冷却效应的量子自旋系统（图1b）具有基础和实际意义。

图1. 自旋超固体冷却、自旋玻色子映射和U(1)相位波动的图解

研究者合成了高质量的NBCP单晶样品，用于磁热和中子衍射研究，其中Co²⁺在一个完美三角形晶格上构成有效S=1/2自旋（图2a）。Co²⁺的自旋轨道矩之间的磁相互作用遵循D_3d位点对称性。图2a可以观察到实验结果与计算的绝热冷却曲线之间一致性良好，这可以用易轴TLAF模型定量解释。图2a插图发现达到的最低温度（94mK）仍然略高于约71mK的模拟值。使用从测量比热积分的熵数据校正了绝热冷却温度，在图2a中呈现出显著的一致性。在图2b中，比较了NBCP和几种受抑磁体（包括Gd₃Ga₅O₁₂（GGG）、Er₂Ti₂O₇（ETO）和KBaYb(BO₃)₂（KBYB））之间的Γ_B^norm。在GGG、ETO和NBCP中QCP附近的Γ_B^norm曲线中发现了明显的峰倾角结构，而KBYB在非常低的场下保持一致，直到降至零。尤其NBCP的峰值高度是GGG值的四倍以上。Γ_B^norm中的巨峰明显超过了其他受抑磁体，归因于B_c3处超固体QCP附近自旋固体和超流体阶数的强烈波动。

图2c显示了不同场下的磁比热（C_m/T），低至约60mK。在两个超固体谷中发现了非常大的低T比热，B<B_C1*和B_C2*<B<B_C3*，反映了强烈的低能量波动。C_m/T的测量值甚至超过了典型的重费米子金属YbCu₄Ni，还具有突出的低T MCE特性。磁热性质在NBCP中是高度场可调谐的。图2d绘制了C_m/T的TLAF模拟结果，其中自旋超固相的大低温C_m/T值与实验非常一致。在B=0.33和0.75T下，Cm/T峰值对应于三态Potts跃迁。0.33T 位于超固相中，在固体级Potts跃迁以下也具有大的低T比热，而Cm/T（0.75 T）在进入UUD自旋固相后迅速下降。实验和计算结果表明，量子自旋态和低能激发在穿过自旋-超固体跃迁时发生显著变化，而在超固体相中保持场不敏感。

图2. NBCP的准绝热消磁冷却和低温热容

在图3a中，即使从亚开尔文状态（T₀≌90mK），系统可达到约50mK，提供了自旋超固体和相关QCP的清晰表现。具体来说，在准绝热T-B曲线中观察到明显的极小值（B_C1*~0.35₍₅₎ 和B_C3* ~1.69_(6)T）和肩状特征（B_C2*~1.15_(4)T）。如图3b所示，从多次测量中确定的临界场绘制了B//c轴下NBCP相图。存在分离UUD（II）和顺磁相（IV）的圆顶状上边界。相I（Y态）和相III（V态）构成了超固态的量子自旋类似物。图中的紫色虚线3b表示根据MCE数据和中子衍射确定的暂定BKT相边界，终止于QCP B_C1*和B_C2*。

图3. 低温MCE、场致量子相变和场温相图

在零场和有限场下进行了NBCP单晶中子衍射测量，如图4a，b所示，从300mK冷却到30mK，在零场中可以观察到额外反射，表示自旋有序的发生。图4c中，在沿着（1/3，1/3，L）方向切割，两个温度下的衍射图案更好地可视化。图4d显示了在过渡场处有序矢量的显著变化。在状态B≤B_C1*和B_C2*≤B<B_C3*中，排序向量位于（1/3，1/3，q_c），平面外q_c不通约，而系统显示B_C1*≤B≤B_C2*的相应排序。q_c可归因于自旋超固态对弱层间耦合的敏感性，导致在（1/3，1/3，q_c）处的3D磁振子凝聚。图4f显示了在（1/3，1/3，0.836）、（1/3，1/3，1）和（1/3，1/3，0.664）不同场下的衍射强度，与图4g中的密度矩阵重整化群（DMRG）结果非常相似。在超固相（Y和V态）中，交织的自旋固体和超流体有序共存，而UUD相中只存在固体有序。通过将实验与DMRG计算进行比较，我们确定（1/3，1/3，0.836）和（1/3，1/3，0.664）分别对应于Y和V状态，而（1/3，3/3，1）反射对应于UUD阶。此外，图4f中由中子测量确定的B_C1*和B_C2*与低温MCE和DMRG结果非常一致。

图4. 低温中子衍射

结论与展望

在理论提出近二十年后，通过相互证实的磁热和中子测量，我们确定了三角晶格磁体NBCP中超固体的实验特征。与TLAF系统中量子自旋态的丰富多样性相呼应，由于实验进展快速，出现了越来越多的三角形晶格化合物。它们具有相似结构（方法），也可能存在奇异状态，如自旋超固体。NBCP中的亚开尔文MCE响应，比迄今为止研究的其他磁性材料大得多。受抑量子磁体不仅为探索新的自旋态提供了一个通用而强大的平台，而且与水合物顺磁冷却剂相比，还具有量子临界和受抑效应增强的强自旋波动、磁离子密度更高和化学稳定性好等优势，为其在量子技术和空间应用的亚开尔文制冷应用中开辟了一条有前景的途径。

文献链接：

https://www.nature.com/articles/s41586-023-06885-w

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