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95后女神，清华本科，哈佛博士，又发《Nature》！

2022-05-12 16:35:58 0 1147

一、研究背景

自我调节是生命系统中复杂运动的基础，但如何设计和利用微尺度合成材料中的这种涌现行为尚未得到很好的理解。在生物学中，自我调节反应来自于系统内和刺激场内的多层次集成反馈，错综复杂地编制了具有空间和时间复杂性的动态运动轨迹，这在合成致动器中很少见到。对于迄今为止证明的最复杂的微尺度运动，沿轨迹的每个位置必须要么通过制造明确编程到材料中，要么通过连续改变外部刺激直接实时操纵。通过多层、分级或多刺激响应成分或嵌入式化学反应和模式将反馈整合到材料中，导致了独特的驱动模式或时间动态，但实现的运动仍然在很大程度上由基础架构或振荡动态定义，导致了有限的一组高度特定的、通常为两种状态的运动，几乎没有动态路径控制。利用刺激(如光或磁场)的反馈，可以动态放大向光性或其他行为，但如果没有内部反馈，将复杂或多样的运动轨迹编程到微尺度人工系统中仍然很困难。为了将自我调节的运动提升到下一个水平，必须整合来自全三维(3D)空间的内部和外部反馈，但是当前通过将越来越多的复杂性设计成分层多物质结构来应对这一挑战的趋势可能——除了技术上的复杂性之外——无意中缩小了在生命系统中看到的自发的、自下而上的自我整合的机会。

二、研究成果

活纤毛通过复杂的弯曲和扭曲的旋转运动搅动、清扫和操纵，并伴有明显的反向弧线。综合模拟这种动态的努力依赖于多材料设计，但面临着在一个结构中编程任意运动或不同行为的限制。近日，哈佛大学Joanna Aizenberg教授团队李姝聪博士等人阐明了多样的、复杂的、非互易的，类似笔画的轨迹是如何通过自我调节在单一物质系统中出现的。当由具有倾斜于结构轴排列的介晶的光响应液晶弹性体组成的微柱暴露于静态光源时，随着光引发行进的有序到无序的转变前沿，动态舞蹈演变，瞬时将该结构转变为复杂演变的双压电晶片，该双压电晶片通过多级光化学机械反馈扭曲和弯曲。正如理论模型所捕捉到的那样，行进锋不断地重新定向分子、几何和照明轴，产生由一系列扭曲、弯曲、避光和向光性运动组成的路径。在该模型的指导下，作者通过定制参数，包括照射角度、光强度、分子各向异性、微结构几何形状、温度和照射间隔和持续时间，设计了广泛的轨迹。作者进一步展示了这种光化学机械自我调节如何作为基础，通过光介导的柱间通讯，在紧密间隔的微结构阵列中创建自组织变形模式，以及连接微结构的复杂运动，对软机器人，生物医学设备和能量转换材料等领域的自主多模式致动器具有广泛的影响，并对自我调节系统有基本的了解。

相关研究工作以“Self-regulated non-reciprocal motions in single-material microstructures”为题发表在国际顶级期刊《Nature》上。第一作者为95后李姝聪，本科毕业于清华大学化学系，现为哈佛大学化学与生物学系博士生，值得一提的是，就在去年4月，她发表了第一篇Nature（Nature 592, 386–391 (2021)），报道了一种两层动态策略实现了细胞微结构基本拓扑结构的系统可逆变换，相隔一年，再发Nature，厉害！

三、图文速递

图1. 三个非共线对称轴和它们的动态光化学机械反馈使得在成分均匀的微结构中能够进行无限组的自调节运动

图2. 在具有倾斜指向矢排列的微柱中，不同方向的照射引起不同的基本变形模式

在这里，作者介绍了这种趋势的正交方法，并设计了简单的，成分均匀的微结构，能够进行大量的自我调节运动。作者关注分子各向异性材料:(1)与微结构主轴非共线排列；和(2)经历刺激诱导的有序到无序的转变。作者假设必须满足这两个基本设计要求，才能调用和交织多层次的反馈。例如，考虑一个光敏微柱固定光源，使得系统的三个主要对称元素(分子各向异性M、几何轴G和照明方向L)在3D中都是线性独立的(图1a)。当光进入并触发薄层材料中的化学驱动有序-无序转变时，该结构将瞬时变成双压电晶片，其中最初薄的“激活”无序区域(显示为橙色)被认为通过诱导透明性(图1b)自传播。在分子尺度上，有序到无序的转变将产生一个方向力，该方向力垂直于初始分子排列方向，并且仅由初始分子排列方向决定。随后的结构变形将由该定向力和双压电晶片界面相对于主结构轴的取向的组合来确定(图1c，左侧)。这些合力驱使柱子弯曲扭曲，从而将不同的面暴露在光线下。由于这种机械运动，分子排列的方向将相对于照射方向重新定向，产生越来越复杂的行进前沿(由图1c中的紫色虚线示出)，这将连续地重新定向主几何轴G(t)，使得微结构能够在各种变形模式之间无缝流动。虽然整个光诱导转变是完全可逆的，但双晶演化的特定迭代路径不是可逆的，这使得固有的非往复运动成为可能。

图3. 高分辨率编程的不同的笔画样的运动

图4. 微柱阵列中的集体自调节变形动力学

除单一纤毛微观结构外，作者还发现了纤毛阵列的集体自调节变形，这种自我调节的双压电晶片动力学对引发微结构阵列中复杂的集体行为具有显著的影响，在微结构阵列中，涉及额外几何轴(Garray)的MLG重定向导致不同的位置依赖性对称性破坏和每个微柱的独特运动路径。展示的柱间通信和多级传播动力学揭示了设计的反馈机制在单个微结构之外的基本可扩展性和可预测性，并提供了控制微结构整体中集体行为的方法。观察到的涌现行为，如双稳态、稳定的波状模式和对小扰动的敏感性，是依赖于分子尺度、扩散或限流过程的多组分系统中复杂性的典型标志，如化学反应网络，甚至化学-机械致动器，但这里的复杂性来自单一材料光响应系统的简单性。本文介绍的设计概念还导致在具有多个非对准g节轴的独立式接合单一材料微结构中的鸟状和其它复杂的程序化运动。这种用于个体和集体运动的巨大设计空间对于从软机器人、微型行走器、传感器和细胞培养支架到强大的信息加密系统的领域来说具有潜在的变革性，在这些领域中，阵列中编码的信息可以通过由不同照明方向、强度、持续时间、间隔以及波长和偏振引起的无限数量的不同动态模式来读出。

四、结论与展望

总之，作者提出了一个策略，用于在一个单一的，通过简单的模制程序制造成分均匀的微结构。自我调节行为与现有的反馈系统有着根本的不同:由于MLG轴的强加的非共线性，通过材料传播的光产生了一个瞬态的、动态演变的双压电晶片，沿着正面的对称性破坏越来越复杂，指定了由不同变形类型组成的多种运动路径——扭曲、弯曲、寻光和避光的组合。由此产生的驱动范围是现有方法无法实现的，现有方法涉及复杂的多材料架构、3D打印或直接操作，特别是对于10-100微米尺寸范围内的3D结构。作者通过模拟定量地捕获了这种多级光化学机械反馈动力学，使得能够从理论上预测和实验上规划几乎无限的驱动路径的时空行为。这里介绍的核心设计原则可以应用于其他各向异性材料，如纤维增强水凝胶或变形晶体，并扩展到包括不同的光化学，以及偏振或动态光源。这项研究代表了向功能性人造纤毛迈出的关键一步，推动了微流体技术的进步。

五、文献

原文链接：

https://www.nature.com/articles/s41586-022-04561-z

原文文献：

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