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南京大学，今日再发《Science》！短短半年已发5篇Nature/Science！

2022-05-13 17:57:45 0 900

一、研究背景

太阳能光伏发电（Photovoltaics）是指利用半导体材料的光生伏打效应将太阳能直接转化为电能。可再生清洁能源的利用是国家发展的重大战略议题，光伏发电和储能技术是推动新能源革命的核心所在，其中光伏发电的核心则是太阳能电池。

单片全钙钛矿串联太阳能电池显示出大规模光伏(PV)应用的巨大前景，具有低成本溶液加工的优势。然而，认证的功率转换效率(PCE)最高可达26.4%，仅在采用实验室规模旋涂技术的小面积器件中实现，这限制了可扩展性。为了能够大面积制造钙钛矿膜，已经报道了沉积技术，例如喷涂、喷墨印刷、刮刀涂布、缝模涂布和真空蒸发。基于溶液的制造路线都涉及溶剂工程以调节结晶动力学，但是现在用于最先进的~ 1.5 eV带隙钙钛矿膜的可扩展涂层的溶剂系统与全钙钛矿串联太阳能电池模块所需的~ 1.8 eV带隙宽带隙(WBG)钙钛矿不兼容。WBG钙钛矿中较高的溴化物浓度导致结晶动力学的变化，前体溶液受到铅和溴化铯盐低溶解度的限制。这些限制阻碍了用于全钙钛矿串联太阳能电池模块的高质量WBG钙钛矿的可扩展制造。制造钙钛矿太阳能电池模块的另一个挑战与互连子电池处的卤化物和金属电极的反应有关。钙钛矿吸收剂和金属之间的相互扩散在钙钛矿的界面或主体处产生深缺陷态。与小面积钙钛矿太阳能电池(PSC)不同，钙钛矿太阳能电池模块需要三步激光或机械划线(即P1、P2和P3)来串联子电池。钙钛矿和电池之间互连区域的金属电极之间的直接接触导致随后的卤化物-金属相互扩散，并限制了模块的性能和稳定性。如果串联电池复合结是高度导电的透明导电氧化物，那么复合层接触也会导致一个或两个子功能短路。在子电池之间注入二维(2D)阻挡材料，例如2D纳米结构石墨氮化碳，可以抑制这种相互扩散。然而，这些2D材料的不良电子特性不利地导致太阳能电池组件中不期望的大滞后。此外，在子电池之间添加2D扩散阻挡层使整个制造过程变得复杂，并且降低了几何填充因子(GFF ),因为它需要两个更独立的过程(旋涂和注射),并且需要子电池之间更宽的空间间隙。沉积薄的共形扩散阻挡层(CDB)的一步工艺不仅可以提高成本效率，还可以减小电池到模块的效率差距。

二、研究成果

将全钙钛矿串联太阳能电池制造成模块而不是单结结构的挑战包括生长高质量的宽带隙钙钛矿和减轻由互连触点处的卤化物和金属相互扩散引起的不可逆退化。今日，南京大学现代工程与应用科学学院谭海仁教授课题组和哈佛大学Henry J. Snaith教授课题组合作报道了使用可扩展制造技术的高效全钙钛矿串联太阳能电池组件。通过系统地调节无甲基铵的1.8电子伏特混合卤化物钙钛矿的铯比率，作者改善了大面积刮涂膜的结晶均匀性。在互连的子电池之间引入导电的共形“扩散阻挡层”，以提高全钙钛矿串联太阳能电池模块的功率转换效率(PCE)和稳定性。串联模块实现了21.7%的认证PCE，孔径面积为20平方厘米，在模拟单太阳光照下连续运行500小时后，保持了75%的初始效率。相关研究工作以“Scalable processing for realizing 21.7%-efficient all-perovskite tandem solar modules”为题发表在国际顶级期刊《Science》上。祝贺南京大学！

谭海仁，南京大学现代工程与应用科学学院教授、博士生导师，入选中组部“海外高层次人才引进计划”、江苏省“双创人才”及“双创团队”领军人才，国家重点研发计划课题负责人。2008、2011和2015年先后从中南大学、中科院半导体研究所、荷兰代尔夫特理工大学获得本科、硕士和博士学位；2015-2018年加拿大多伦多大学博士后。长期从事新型光伏材料与器件的研究工作，包括钙钛矿太阳能电池、硅基太阳能电池及新型高效低成本叠层太阳能电池，实现了全钙钛矿叠层太阳能电池、平面型钙钛矿太阳能电池、非晶硅/微晶硅叠层太阳能电池光电转换效率的世界记录，钙钛矿叠层电池的世界纪录3次被业界权威的“Solar cell efficiency tables”收录。在Nature，Science, Nature Energy, Nat. Comm., Adv. Mater.等学术期刊发表论文80余篇，引用9000 余次；入选科睿唯安2021年度全球“高被引科学家”（Highly Cited Researchers）。

三、图文速递

图1. 刮涂法制备Cs_xFA₁_-_xPbI_1.8Br_1.2WBG钙钛矿薄膜

图2. 利用可扩展技术制造全钙钛矿串联太阳能电池

在这项工作中，作者通过调节一价无机阳离子铯的含量来控制WBG钙钛矿中大面积结晶的均匀性。这种策略使得能够通过可扩展的加工技术制造具有24.8%的稳态PCE的1-cm²全钙钛矿串联太阳能电池。由原子层沉积的二氧化锡(ALD-二氧化锡)组成的CDB既用作垂直电子提取器，又用作互连子电池之间的横向扩散阻挡层。CDB抑制了卤化物-金属的相互扩散，避免了钙钛矿和金属电极之间的反应。使用基于ALD-二氧化锡的CDB，作者展示了全钙钛矿串联太阳能电池模块，其经认证的PCE为21.7%(孔径面积为20.25 cm²)。封装的串联太阳能电池模块在环境条件下模拟单太阳光照下以最大功率点(MPP)运行老化500小时后，保持了75%的初始性能。

作者首先尝试用Cs_0.2FA_0.8PbI_1.8Br_1.2(其中FA是甲脒鎓)的组合物刮涂WBG钙钛矿膜，这在之前的工作中用于旋涂过程。相对易挥发的溶剂2-甲氧基乙醇(2-ME)有利于具有低溴化物含量的均匀钙钛矿膜的快速沉积。然而，考虑到铅和溴化铯盐在2-ME中的有限溶解度，当将WBG钙钛矿前体加入到2-ME和二甲基亚砜(DMSO)混合溶剂中时，发生了不期望的晶体沉淀。当将WBG钙钛矿前体加入到配位的N，N-二甲基甲酰胺(DMF)和DMSO混合溶剂中时，获得稳定且透明的前体溶液。作者使用了几种溶剂淬火方法——如真空闪蒸、热浇铸和气体淬火——在叶片涂布步骤后除去过量的DMF和DMSO溶剂，但这些方法都没有产生致密和均匀的钙钛矿层。作者发现，优化叶片参数空间的范围——即叶片速度、淬火气体压力以及叶片和基底之间的间隙——不足以获得高质量、均匀的Cs_0.2FA_0.8PbI_1.8Br_1.2钙钛矿膜。作者还尝试用纯阳离子和FAPbI_1.8Br_1.2的组合物刮涂膜；然而，所得薄膜显示出明显的非钙钛矿δ相。

图3. 全钙钛矿串联模块

图4. 全钙钛矿串联太阳能组件的稳定性

作者制造了50个具有CDB且子电池宽度为11.25 mm的全钙钛矿串联太阳能电池模块，其显示出20.9%的平均PCE。串联模块在反向扫描下表现出22.5%的高PCE，V_oc为8.137 V，J_sc为3.60mA cm^-²，FF为76.8%(图3D)。考虑到93.3%的GFF，串联模块的有效面积效率达到24.1%。串联模块在反向和正向扫描之间显示出较小的滞后(22.5%对22.1%)，并且在3分钟内测量的6.7 V的MPP电压下的稳态PCE为22.5%。

照明下的单个串联模块可以稳定地为冷却风扇供电，并联的六个串联模块可以为智能手机充电。其中一个模块被送往经认可的独立光伏校准和测量实验室(日本电气安全和环境技术实验室)进行认证。该模块提供了21.7%的认证PCE，这已经包括在最近的太阳能电池效率表中。串联模块经认证的21.7% PCE超过了面积大于10 cm²的单结钙钛矿太阳能模块。使用可扩展制造的串联电池(约1 cm²)提供了与通过旋涂制造的串联电池相当的性能。

四、结论与展望

作者推测保形扩散屏障CDB技术是提高所有类型钙钛矿太阳能电池组件的效率和稳定性的通用方法。为了促进未来的大规模生产，应考虑开发绿色溶剂系统(避免使用有毒的DMF)来制造全钙钛矿串联太阳能电池组件。

江山形胜，虎踞龙盘；金陵古都，钟灵毓秀。南雍屹立，教泽天下；桃李芬芳，日新月异。2022 年5 月20 日，南京大学将迎来120 周年华诞，据统计，不到半年，南京大学已在Science、Nature正刊上发表5篇文章，实力铸就辉煌，祝愿南京大学越来越好！

五、文献

原文链接：

https://www.science.org/doi/10.1126/science.abn7696

原文文献：

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