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超神的南工大！半个月连发三篇Nature/Science！硕士生一作今日发《Science》！

2021-03-29 15:26:33 6 1295

研究背景

解读今天的文章之前，先说一个我们很熟悉的概念，太阳能电池，或称光伏电池，是一种通过光伏效应将光能直接转化为电能的电力设备，光伏效应是一种物理和化学现象。它是光电池的一种形式，被定义为当暴露在光线下时，其电特性如电流、电压或电阻会发生变化的装置。单个太阳能电池装置可以组合成模块，也称为太阳能电池板。基本上，单结硅太阳能电池可以产生大约0.5至0.6伏的最大开路电压。我们生活中常用的太阳能热水器是将太阳光能转化为热能的加热装置，将水从低温加热到高温，以满足人们在生活、生产中的热水使用。

法国物理学家亚历山大·爱德蒙·贝克勒尔首先通过实验证明了光伏效应。1839年，19岁时，他在父亲的实验室里建造了世界上第一个光伏电池。威洛比·史密斯在1873年2月20日的《自然》杂志上首次描述了“电流通过时光对硒的影响”。1883年，查尔斯·弗里茨通过在半导体硒上镀一薄层金来形成结，从而制造了第一个固态光伏电池，但该设备的效率只有1%左右。

太阳能电池通常以它们所用的半导体材料命名。为了吸收阳光，这些材料必须具有一定的特性。一些电池被设计用来处理到达地表的阳光，而另一些电池被优化用于太空。太阳能电池可以仅由单层光吸收材料(单结)制成，或者使用多种物理配置(多结)来利用各种吸收和电荷分离机制。钙钛矿太阳能电池是包含钙钛矿结构材料作为活性层的太阳能电池。最常见的是，这是一种溶液处理的有机-无机锡或卤化铅基混合材料。效率已经从2009年首次使用时的不到5%提高到2014年的20%以上，这使得它们成为一项迅速发展的技术和太阳能电池领域的热门话题。据预测，钙钛矿太阳能电池规模扩大的成本极低，这使得它们成为非常有吸引力的商业化选择。到目前为止，大多数类型的钙钛矿太阳能电池还没有达到足够的运行稳定性进而商业化，尽管许多研究小组正在研究解决这个问题的方法。

卤化铅钙钛矿太阳能电池的高功率转换效率(PCE)归因于其高载流子迁移率和扩散长度以及活性层材料的可调带隙。黑相甲脒铅碘(α-FAPbI₃)具有最窄的带隙(在薄膜中为1.45至1.51 eV)。这种相在环境条件下很容易转变成宽带隙的黄色非钙钛矿相(δ-FAPbI₃)，因为大尺寸的FA⁺会引起晶格畸变，因此已经开发了稳定α-FAPbI₃钙钛矿薄膜的途径。这些方法中的一些包括混合交替的阳离子、阴离子或两者以形成杂合的甲脒钙钛矿，尽管这些改性提高了稳定性并增强了转换效率PCEs，但高质量的钙钛矿和钙钛矿中间体薄膜必须在惰性气氛中加工，严格控制温度和相对湿度(RH)。这些要求极大地限制了卤化铅钙钛矿太阳能电池的大规模生产和应用。稳定性问题是由前体在其常用溶剂和薄膜中的相互作用引起的。这些相互作用控制钙钛矿片段的组装，并影响框架的稳定性和性能。

在各种环境条件下，黑相甲脒碘化铅(α-FAPbI₃)钙钛矿在不同环境条件下的稳定性被认为是太阳能电池所必需的。然而，关于α-FAPbI₃的温度敏感性和加工过程中严格湿度控制的要求仍然存在挑战。

研究成果

为解决这一世界难题，今日，南京工业大学黄维院士和陈永华教授课题组报道了稳定的α-FAPbI₃的合成方法，不受湿度和温度的影响，由离子液体甲胺甲酸盐中生长制备出垂直排列的碘化铅薄膜。垂直生长的结构具有许多纳米尺度的离子通道，有助于碘化甲铵渗透到碘化铅薄膜中，从而快速而稳定地转化为α-FAPbI₃。获得了功率转换效率为24.1%的太阳能电池。在85℃和持续光照下，未被封装的钙钛矿电池分别保持80%和90%的初始效率达500小时。相关研究工作以“Stabilizing black-phase formamidinium perovskite formation at room temperature and high humidity”为题发表在国际顶级期刊《Science》上。本文共同第一作者是南京工业大学硕士生惠炜、西北工业大学博士生晁凌锋及南京工业大学硕士生芦荟。硕士生一作发Science，这是多少科研人毕生的梦想，着实厉害！

这里简单介绍下黄维院士，汉族，中国科学院院士、俄罗斯科学院外籍院士、亚太材料科学院院士、东盟工程与技术科学院外籍院士、巴基斯坦科学院外籍院士、欧亚科学院院士。教授、博导，有机电子、塑料电子、印刷电子、生物电子、纳米电子和柔性电子学家。“国家重要人才计划”特聘教授，国家“杰出青年科学基金”获得者，“国家杰出人才计划”（溯及既往）特聘专家，“973”项目首席科学家。亚太地区工程组织联合会（FEIAP）主席、世界工程组织联合会执委兼主席高级顾问，俄罗斯科学院名誉博士、英国谢菲尔德大学名誉博士，英国皇家化学会会士、美国光学学会士、国际光学工程学会会士。曾两次获得国家自然科学奖二等奖、四次获得高等学校科学研究优秀成果奖（科学技术）自然科学奖一等奖、六次获得江苏省科学技术奖一等奖和二等奖以及何梁何利基金“科学与技术进步奖”和中国电子学会自然科学奖一等奖等，成果曾经入围中国“高等学校十大科技进展”。

值得注意的是，半个月内，南京工业大学作为通讯单位已经取得了2篇Science和1篇Nature的好成绩，为南京工业大学点赞！

图文速递

图1. 不同溶剂中前驱体的化学环境

图2. PbI₂@DMF:DMSO和PbI₂@MAFa薄膜的形貌、结构表征

研究出一种稳定的黑相α-FAPbI₃的合成方法，在制备过程中对环境条件不敏感。由离子液体甲胺甲酸盐（MAFa）制备了垂直排列的碘化铅薄膜。不同于常用的溶剂，如二甲基甲酰胺和二甲基亚砜，在MAFa溶剂中，通过C = O···Pb螯合和氢键与铅的强相互作用促进了相对于基底的垂直生长。碘化甲铵可以通过原位形成离子通道进入二氧化铅薄膜，显著降低了形成能垒。无论相对湿度(20-90%)和温度(25-100 ℃)如何变化，观察到快速转变为稳定的黑相α-FAPbI₃。在环境空气中实现了> 24%的转换效率，初始效率的93%保持达5000小时(在充氮手套箱下)，热稳定性达500小时(初始效率的80%保持在85℃)，以及在持续光照应力下的稳定性(初始效率的90%保持在最大功率点下运行500小时以上)。

图3从PbI₂@DMF:DMSO和PbI₂@MAFa薄膜中得到FAPbI₃的结构表征

作者制备了铟锡氧化物/二氧化锡(20纳米)/钙钛矿(~950纳米)/ 螺环二芴(80纳米)/三氧化钼(5纳米)/金(100纳米)平面结构的太阳能电池。基于FAPbI₃@MAFa钙钛矿薄膜的器件获得了24.1%的高转换效率，开路电压(Voc)为1.17伏，短路电流(Jsc)为25.34 mA cm⁻²，在80%的相对湿度下填充系数(FF)高达81.36%，转换效率比基于N₂填充手套箱下的FAPbI₃@DMF:DMSO钙钛矿薄膜的效率高得多(22.12%)，稳态输出效率为23.7 %，光电流密度为25.23 mA cm⁻²，接近于从J-V曲线测量获得的值(图4A)。

图4 光伏器件性能

结论与展望

有机/无机杂化的钙钛矿电池具有成本低、低温柔性及易于大面积印刷等优点，受到人们的广泛关注。过去十年，钙钛矿电池的研究迅猛发展，其光电转换效率已从初始的2.2%迅速提高到24%，接近硅太阳能电池水平。因此钙钛矿太阳能电池具有巨大的发展前景。黄维院士是国际上最早一批从事柔性电子、特别是有机电子和塑料电子研究并长期活跃在柔性电子学领域的世界一流学者，从九十年代初开始，黄维院士就致力于跨物理、化学、材料、电子、信息、力学、化工、生命和医学等多个学科交叉融合发展起来的有机电子学、塑料电子学、印刷电子学、生物电子学、纳米电子学和柔性电子学等科学技术前沿学科研究，在构建有机电子学、塑料电子学和柔性电子学等学科的理论体系框架、实现有机半导体的高性能化与多功能化、推进科技成果转化与产业化方面做了大量富有开拓性、创新性和系统性的研究工作，是中国有机电子学科、塑料电子学科和柔性电子学科的奠基人与开拓者，被业界誉为“柔性电子学之父”。为黄维院士团队点赞！期待钙钛矿太阳能电池研究取得更多的突破，造福社会！

文章链接：https://science.sciencemag.org/content/371/6536/1359

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