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大爆发！南京大学，1天连发2篇《Nature》！

2022-09-15 18:12:27 0 502

研究背景

LiNbO₃晶体具有优异的电光、声光和非线性光学特性，为下一代光通信网络、微波光子系统和量子信息处理制造高性能集成光子器件提供了有前景的材料平台。对LiNbO₃器件的先进要求推动了两种重要制造技术的发展。一种是标准光刻和蚀刻技术，其目的是通过线性磁化率χ^（1）调制的LiNbO₃结构（如波导、微盘和光子晶体）来控制光的传播。得益于最近在绝缘体纳米制造方面的突破，χ^（1）-调制LiNbO₃光子结构的特征尺寸减小到几百纳米，这大大提高了LiNbO₃集成器件的性能，包括高速电光调制器。

另一种制造技术是LiNbO₃铁电畴工程，它能够通过空间改变极化LiNbO₃畴结构中二阶磁化率χ^（2）的符号来操纵非线性光学过程。该技术可通过准相位匹配（QPM）原理提高激光频率转换效率，该原理已在非线性和量子光学领域进行了广泛研究。除光学应用外，LiNbO₃铁电畴结构在声谐振器和滤波器中也非常有用，以及非易失性铁电畴壁存储器和场效应晶体管。然而，几十年来，电场极化LiNbO₃铁电畴结构一直停留在具有微米分辨率的二维（2D）图案中，这严重阻碍了先进光子晶体的进一步发展，基于LiNbO₃铁电畴的声学和电子器件。潜在的纳米技术，如探针尖端极化、电子束极化和光诱导畴自组装，只能在LiNbO₃晶体表面产生畴结构。飞秒激光写入方法已广泛应用于透明材料中光子结构的制造。例如，它们用于生产具有几微米特征的LiNbO₃畴结构，由于光的衍射极限，这些特征很难进一步降低。在LiNbO₃晶体中可行且可控地制备三维（3D）纳米铁电畴仍然是一个巨大的挑战。

研究成果

铌酸锂（LiNbO₃）被视为光通信和量子光子芯片的有前景的材料。最近在LiNbO₃纳米光子学方面的突破极大地推动了高速电光调制器、频率梳和宽带光谱仪的发展。然而，光学、声学和电子应用中铁电畴工程的传统电极化方法仅限于二维空间和微米级分辨率。为解决这个难题，南京大学张勇教授课题组演示了一种非互易近红外激光写入技术，用于纳米级分辨率的LiNbO₃中可重构三维铁电畴工程。所提出的方法基于激光感应电场，该电场可以根据激光写入方向写入或擦除晶体中的畴结构。该方法为LiNbO₃和其他透明铁电晶体的可控纳米尺度畴工程提供了一条途径，在高效混频、高频声谐振器和高容量非易失性铁电存储器中具有潜在应用。相关研究工作以“Femtosecond laser writing of lithium niobate ferroelectric nanodomains”为题发表在国际顶级期刊《Nature》上。

值得一提的是，就在同一天，南京大学物理学院缪峰教授课题组和南京理工大学程斌教授课题组合作报道了在扩展Hubbard模型的实验模拟器中观察到的可调谐量子临界，该模型具有手性堆叠扭曲双层石墨烯（cTDBG）中产生的自旋谷同位旋。标度分析表明，当广义维格纳晶体通过改变位移场转变为费米液体时，量子两阶段临界性表现为两个不同的量子临界点，表明出现了临界中间相。当施加高平行磁场时，量子两级临界演化为量子伪临界。在这种伪临界状态下，发现量子临界标度仅在临界温度以上有效，表明其中存在弱一阶QPT。我们的结果展示了一个高度可调的固态模拟器，具有复杂的多自由度相互作用，用于探索奇异的量子临界态和行为。相关研究工作以“Tunable quantum criticalities in an isospin extended Hubbard model simulator”为题发表在国际顶级期刊《Nature》上。南京大学一天两篇Nature重磅成果，厉害！

图文速递

图1. LiNbO₃铁电畴工程非互易激光写入的工作原理

图2. LiNbO₃畴的纳米尺度控制

在本文中，作者提出并实验演示了一种新的非互易近红外（NIR）激光写入技术，以可重构的方式执行三维LiNbO₃纳米域工程。与传统的超快激光写入技术不同，所提出的激光诱导畴工程强烈依赖于激光写入方向。

基本原理可以从激光感应电场（图1）中理解。在实验条件下，热电场是用于激光写入畴结构的主导效应。在激光束的焦点处，近红外光的多光子吸收产生局部化温度场，其中两种物理机制主导光-LiNbO₃畴相互作用。首先，高度集中激光光斑在激光光斑处产生强的头对头电场（图1a）。第二，LiNbO₃畴反转的阈值场显著降低（图1b），因为激光加热导致离子电导率增加，因此畴壁钉扎减少。这使得更容易逆转激光焦点处的自发极化（图1c）。阈值场以上的有效电场（图1c中的E1）近似为椭球体（图1c中由a和b表示），其基本上由光的衍射极限和多光子吸收决定。理论模拟表明，在130 mW的输入NIR光功率下，可以在a=1 μm和b=500 nm的区域内创建LiNbO₃畴。

值得注意的是，只有反平行于LiNbO₃晶体的自发极化的电场分量（图1c中的E1）能够写入铁电畴结构，而其他电场分量（包括平行于自发极化的分量，即图1c的E2）不能。因此，激光照射区域的一部分可以被自发偏振反转。激光写入方向决定了E1–LiNbO₃畴和E2–LiNbO₃畴相互作用的顺序，这为畴工程提供了不同的功能工具。这是LiNbO₃畴结构的非互易激光写入的物理起源。例如，LiNbO₃铁电畴的自发极化最初沿+z方向取向。当激光束沿+z方向移动时，自发极化首先极化到−z方向E1，然后通过E2反转回+z方向，即光-物质相互作用最终导致LiNbO₃畴不变（图1d）。然而，当激光写入方向沿着−z方向上，LiNbO₃结构域首先与E2相互作用（即，不创建结构域结构），然后由E1极化（图1e）。在这种情况下，激活域书写笔，这创建了宽度为a的域线（图1e）。有趣的是，当沿+y移动激光束时（或−y）方向上，E1和E2的效应被分离，并且畴线的宽度变为b（图1f）。此外，当激光束相对于−z方向上，可以连续调整a和b之间的畴线宽，形成不同直径的激光笔。这可以用有效电场在−z方向的投影来解释。

图3. 非互易三维激光写入制备纳米畴结构

图4. 可重构LiNbO₃纳米域工程

为了进一步减小超出光衍射极限的畴结构的宽度，作者开发了另一种关键工具，即激光擦除器，其可用于选择性地移除先前写入的LiNbO₃畴结构。考虑到所创建的畴结构的自发极化沿−该擦除功能可以通过沿+z方向移动激光束来实现（图1g）。通过设计适当的策略来结合激光笔和激光擦除器的功能，可以在x、y和z方向上制造远超过衍射极限的纳米尺度畴结构。首先将写入激光束沿−z方向写入域线。然后，将LiNbO₃样品沿+y（或−y）方向。最后，通过沿+z方向移动激光束，移除部分创建的畴线。剩余磁畴线的宽度d由压电定位器控制。图2c显示了几个典型的纳米域线，其d范围为400纳米至100纳米。

图2d显示了y-z平面中30 nm的磁畴尖端。目前这种激光写入策略的主要限制是由于纳米定位器的分辨率和激光感应电场的精确控制。此外，去极化效应可能在非常薄的线宽（方法）下产生不稳定的畴。

使用这些畴工程工具，作者制作了两个LiNbO₃纳米畴结构作为示例。图3a-c描绘了一个尺形畴纳米片。标尺的框架宽度为1.3 μm（水平）和1.6 μm（垂直），通过重复激光极化工艺制造。刻度标记的宽度分别为200 nm、400 nm和600 nm，这是通过应用具有不同偏移距离d的激光写入-擦除策略产生的。此外，还可以通过逐行擦除过程将标尺的厚度减小到200 nm（图3c）。图3d是一个广角非线性衍射光栅，通过交替应用选定的激光笔和激光擦除器制造。制造的畴尺寸为250纳米，周期为500纳米。

结论与展望

在本文中，作者提出并实验证明了一种用于LiNbO₃晶体中可重构三维纳米铁电畴工程的非互易飞秒激光写入技术。通过适当设计制造策略以充分利用所开发的激光笔和激光擦除器的功能，可以制造具有超出现有技术的特征的任意3D铁电畴结构。例如，LiNbO₃畴工程的分辨率显著降低到30 nm，这主要受系统性能和去极化机制（方法）的限制。这项激光写入技术的非互易性也提供了重新写入LiNbO₃畴结构的关键工具。LiNbO₃铁电畴的高分辨率可重构操纵可显著增强控制非线性光学相互作用的能力，以实现高效频率转换和窄线宽量子纠缠生成。除光学外，开发的纳米畴工程技术也为实现高性能铁电畴壁纳米电子器件，如大容量可重写非易失性存储器铺平了道路。

此外，可以制造纳米尺寸的LiNbO₃畴阵列，以构成10 GHz以上的高频声谐振器和滤波器。这种新的纳米域工程技术可以进一步应用于其他铁电晶体，包括钽酸锂和磷酸钛钾，这可以促进高质量3D集成纳米器件的发展，用于先进的光子、电子和声子应用。

文献

文献链接：

https://www.nature.com/articles/s41586-022-05042-z

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