2010年，美国罗格斯大学的研究人员发现在两个堆叠的石墨烯层的晶体取向之间引入扭曲可以极大地改变材料的电子特性，并且最终实现扭转角θ的精确控制；2018年，麻省理工学院等机构的研究人员在《自然》上发表论文，通过对堆叠的石墨烯进行旋转和充电后，这些石墨烯呈现超导性。从2018年开始，魔角石墨烯引起了全世界各地研究者的关注，相关成果分别发表在Nature和Science等顶级期刊上，魔角石墨烯同时也使得天才少年曹原出现在大众的视野中。

在许多石墨烯超晶格结构中已经实现了量子电子相的丰富相图，但到目前为止，强超导性仅限于扭曲双层石墨烯（TBG）和扭曲三层石墨烯（TTG）。值得注意的是，与TBG相比，TTG具有更强的电场可调谐性、泡利极限破坏和更强的耦合超导性。虽然这些观察到的差异可以作为确定这些系统超导起源的线索，但我们确定真正普遍特征的能力最终受到缺乏坚固的超导莫尔材料的限制，这表明进一步的进展在于发现其他莫尔超导系统。

石墨烯摩尔超晶格显示出丰富的相关绝缘、拓扑和超导相。虽然强关联和非平凡拓扑的起源可以直接与平带联系起来，但超导的性质仍然是个谜。美国加州理工学院Stevan Nadj-Perge教授课题组证明了由三层、四层和五层石墨烯缠绕在单层二硒化钨上制成的魔角器件具有flavor极化和超导电性。作者还观察到在有限电位移场中产生的三层和四层绝缘状态。随着层数的增加，超导电性在增强的填充因子范围内出现，而在五层中，它远远超出了每个摩尔单元四个电子的填充范围。这项结果突出了平坦带和更色散带之间的相互作用在石墨烯摩尔超晶格中扩展超导区域中的作用。相关研究工作以“Promotion of superconductivity in magic-angle graphene multilayers”为题发表在国际顶级期刊《Science》上。

图1. 交变扭曲石墨烯多层膜的超导性和相关绝缘体

图2. TTG、TQG和TPG相图和电场可调超导电性

作者研究了扭转石墨烯多层膜，其中每个连续层以交替顺序相对于前一层扭转±θ的角度（图1A）。对于偶数n层，零位移场D处的光谱预计会分离为n/2个悬垂TBG样带，每个带的特征是不同的有效扭转角。当层数n为奇数时，除了（n− 1）/2条类似TBG的带，预计会有一条类似单层石墨烯（MLG）的带（本质上是Dirac锥）（当n为3、4和5时，示例见图1B的左栏）。通过应用位移场D，可以方便地对系统进行修改，该位移场可以控制地混合不同的频带（图1B，右栏）。与TTG相反，TQG绝缘状态只能通过D诱导杂交来解释。值得注意的是，检测到TTG和TQG中的绝缘间隙意味着样品中的无序程度较低。

与TBG相比，所有三种结构中的超导区域都延伸了相当大的填充因子范围，其中超导电性通常在2<∣ν∣<3范围内观察到。此外，超导电性出现在相空间的更广区域，达到ν≈ +5，在TPG电子侧（图1，C至E）。除了在特征ν与T顶（图1，H至J）中观察到的零纵向电阻R_xx外，作者还测量了较大的临界电流（约400 nA），偶尔也会看到超导干扰引起的临界电流振荡，证实了相位相干性的稳健性。此外，作者测量了高临界垂直磁场B_c（通常约0.8 T），表明相应的金兹堡-朗道相干长度ξ_GL（约10至30 nm）大大小于TBG中观察到的那些，并且偏离了弱耦合预测；这表明超导电性的强耦合起源。结合最近的其他实验，这些观察结果证实了整个石墨烯云纹系统中超导电性的非常规性质。此外，对三到五层的测量表明，尽管存在共存的色散带，但层的添加在更宽的填充窗口上促进了超导电性，并且表面上增加了从附加扭转角和层间相对位移敏感性到无序的易损性。

图3. TTG、TQG和TPG中超导性、flavor对称破缺跃迁和范霍夫奇异性之间的相互作用

图4. TPG中的扩展超导腔

将超导区的位置与作为TTG、TQG和TPG中D和n函数的霍尔密度的演变进行比较，可以进一步了解超导相与相关修正费米函数（图3）之间的复杂关系。作者观察到对称破缺电子跃迁（跃迁的“级联”），其信号来自霍尔密度量级的突然下降（“重置”），并伴有符号变化。这些重置（见图3，a至D中的虚线）表明自旋子带和谷子带的重新排列，通常发生在平带的整数填充附近。在高D场中，级联信号消失，范霍夫奇异性（vHs）变得更加突出，反映了带结构的定性变化（见图3中的黄线、A至D和图S6中vHs的黄线）。

与之前的TTG测量结果一致， TTG样品（以及TPG中的vH，见图3，E和F）粗略地束缚了超导区域。相比之下，vH事实上，在TQG与超导腔交叉的情况下，对于电子掺杂，T_c恰好在vHs的位置达到最大值（图3D，橙色点）。

五层膜测量提供了额外的信号，表明超导性和flavor对称破缺级联之间存在密切关系（图3，E和F）。与TTG相比，在TPG中，作者可以获得足以抑制超导性的D场，这与vHs的开始和级联跃迁的明显抑制同时发生（参见图3F中分别标记超导边界和级联跃变的红色和浅蓝色线）。

在这项研究中，作者研究表明，随着层数从三层增加到五层，扭曲石墨烯多层结构中超导性的优势越来越明显，并突出了flavor对称破缺转变与超导性之间的密切关系。对称破缺v=±2态极有利于超导态的形成，而对应于v=±3的级联则对其产生抑制。值得注意的是，这种情况不仅与之前的TBG和TTG观测结果相一致，而且部分与最近研究的ABC三层和伯纳尔双层相一致，在相附近或相内观察到WSe₂基底，四种flavor中有两种主要被填充。这些共性表明，在所有这些石墨烯超导体中，具有类似极化类型的对称破缺态是超导电性的基础。在这种情况下，TQG和TPG中的超导体的发现大大扩展了石墨烯超导体的范围。这一扩展有望解决与这些系统中配对机制性质相关的持续问题，并为开发新型石墨烯超导体及其应用提供指导。

文献链接：

https://www.science.org/doi/10.1126/science.abn8585

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